SPP 1259: Intelligente Hydrogele
Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Hydrogele sind hydrophile Polymernetzwerke, die auf Eigenschaftsänderungen ihrer Umgebung (z.B. von Temperatur, pH-Wert, Konzentration dritter Stoffe oder eines elektrischen Feldes) reagieren, indem sie quellen bzw. schrumpfen. Sie werden daher auch als „intelligente“ Materialien bezeichnet. Diese Fähigkeit zur stimulierbaren Volumenänderung verleiht den Hydrogelen ein hohes Entwicklungspotential als zukunftsträchtige Funktionswerkstoffe. Eine wichtige Voraussetzung hierfür ist jedoch zunächst die Kenntnis der Zusammenhänge von molekularer Struktur und Anwendungseigenschaften zur gezielten Herstellung von Hydrogelen mit gewünschten Eigenschaften. Ziel des Schwerpunktprogramms war es daher (1) neue Hydrogele mit gezielt einstellbaren Eigenschaften zu synthetisieren, (2) neue Methoden zur Messung und Modellierung der Hydrogel-Eigenschaften zu erarbeiten und (3) neue Hydrogel-Anwendungen zu etablieren. Zur Erreichung dieser Ziele haben während der Gesamtlaufzeit von 6 Jahren insgesamt 41 Arbeitsgruppen aus den Gebieten Chemie, Physik, Werkstoffwissenschaften, Maschinenbau und Verfahrenstechnik zusammengearbeitet. Im Ergebnis wurde eine Vielzahl neuer Hydrogel-Systeme synthetisiert und eingehend hinsichtlich ihrer Zusammensetzung und Anwendungseigenschaften charakterisiert, darunter Hydrogele aus neuartigen Polymeren bzw. Polyelektrolyten, physikalische Hydrogele, strukturierte Hydrogele mit hoher mechanischer Stabilität sowie Komposit-Materialien aus mehreren Hydrogelen oder aus Hydrogelen mit anderen Materialien, z.B. Metall-Partikeln. Es konnte gezeigt werden, dass sich die Anwendungseigenschaften dieser Gele durch ihre chemische Zusammensetzung und Struktur gezielt beeinflussen lassen. Zur Modellierung des Quellverhaltens von Hydrogelen aufgrund thermischer, chemischer und elektrischer Einflüsse wurden analytische Modelle und Kraftfelder für molekulare Simulationen entwickelt, mit denen eine Abbildung und Erklärung der wesentlichen Phänomene in chemisch vernetzten Hydrogelen ebenso wie der Bildung physikalisch vernetzter Hydrogele gelang. Es wurde gezeigt, dass sich die neu entwickelten Hydrogele für zahlreiche Anwendungen eignen, z.B. für Biosensor-Systeme, controlled-release Systeme, als Nanoreaktoren, zur Modifikation von Oberflächen, zur Aufkonzentration von Analyten oder zur Abtrennung unerwünschter Stoffe.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- New Approach to the Synthesis of Polyacrylamide in Miniemulsified Systems, Macrol. Rapid Commun. 2006, 27, 1900-1905
I. Blagodatskikh, V. Tikhonov, E. Ivanova, K. Landfester, A. Khokhlov
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/marc.200600520) - Local and Global Dynamics of Transient Polymer Networks and Swollen Gels Anchored on Solid Surfaces, J. Phys. Chem. C. 2007, 111, 13205
M. Gianneli, P. Beines, R. Roskamp, K. Koynov, G. Fytas, W. Knoll
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/jp0728959) - Surface grafting of PEO-based star shaped molecules for bioanalytical and biomedical applications. Macromolecular Bioscience 2007, 7, 1010
P. Gasteier, A. Reska, P. Schulte, J. Salber, A. Offenhäusser, M. Moeller, J. Groll
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/mabi.200700064) - Tuning the Thermoresponsive Properties of Weak Polyelectrolytes: Aqueous Solutions of Star-Shaped and Linear Poly(N,N-dimethylaminoethyl methacrylate), Macromolecules 2007, 40, 8361
F.A. Plamper, M. Ruppel, A. Schmalz, O.V. Borisov, M. Ballauff, A.H.E. Müller
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ma071203b) - Thermoresponsive surfaces by spin-coating of PNIPAM-co-PAA microgels. A combined AFM and ellipsometry study, Polymer 2008, 49, 749 - 756
S. Schmidt, H. Motschmann, T. Hellweg, R. von Klitzing
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.polymer.2007.12.025) - Hydrogel research in Germany: the Priority Programme, "Intelligent Hydrogels" SPIE Proc. of Smart Structures and Materials 2009: Electroactive Polymer Actuators and Devices 2009, 7287, 728704-1-728704-10
T. Wallmersperger, G. Sadowski
(Siehe online unter https://doi.org/10.1117/12.815430) - Magnetic Capsules and Pickering Emulsions Stabilized by Core−Shell Particles, Langmuir 2009, 25 (13), 7335-7341
A. Kaiser, T. Liu, W. Richtering, AM Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/la900401f) - Synthesis of symmetrical triblock copolymers of styrene and N-isopropylacrylamide using bifunctional bis(trithiocarbonate)s as RAFT agents, Macromol. Chem. Phys. 2009, 210, 565-578
A.M. Bivigou-Koumba, J. Kristen, A. Laschewsky, P. Müller-Buschbaum, C.M. Papadakis
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/macp.200800575) - Effect of Finite Extensibility on the Equilibrium Chain Size, Macromol. Theory Simul. 2010, 19, 414-420
B. Miao, T. A. Vilgis, S. Poggendorf, G. Sadowski
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/mats.201000009) - Thermoresponsive copolymer hydrogels on the basis of N-isopropylacrylamide and a non-ionic surfactant monomer: swelling behaviour, transparency and rheological properties, Macromolecules 2010, 43, 9964
T. Friedrich, B. Tieke, F. Stadler, C. Bailly, T. Eckert, W. Richtering
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ma1022764) - Probing mobility and structural inhomogeneities in grafted hydrogel films by fluorescence correlation spectroscopy, Soft Matter 2011, 7, 7042-7053
R. Raccis, R. Roskamp, I. Hopp, B. Menges, K. Koynov, U. Jonas, W. Knoll, H.-J. Butt, G. Fytas
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/C0SM01438A) - Magnesium ions and alginate do form hydrogels: a rheological study, Soft Matter 2012, 8, 4877–4881
Topuz, F., Henke, A., Richtering, W., Groll, J.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/C2SM07465F) - Sodium NMR Relaxation – A Versatile Non-invasive Tool for the Monitoring of PhaseTransitions and the Estimation of Effective Pore Sizes of Supramolecular Hydrogels, Progress in Colloid and Polymer Science 2013, 140, 45-51
Raue, M., Bernet, A., Küppers, M., Stapf, S., Schmidt, H.-W., Blümich, B., Mang, T.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1007/978-3-319-01683-2_4) - Visualization of hydrogel shrinkage due to ion replacement by 27Al and 23Na magnetic resonance imaging, Progress in Colloid and Polymer Science 2013, 140, 35-43
M. Raue, J. Martins, M. Küppers, T. Mang, B. Blümich, S. Stapf
(Siehe online unter https://doi.org/10.1007/978-3-319-01683-2_3) - Inner structure of adsorbed ionic microgel particles, Langmuir 2014, 30, 7168-7176
Wellert, S., Hertle, Y., Richter, M., Medebach, M., Magerl, D., Wang, W., Deme, B., Radulescu, A., Müller-Buschbaum, P., Hellweg, T., von Klitzing, R.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/la500390j) - Piezoresistive chemical sensors based on functionalized hydrogels, Chemosensors, Special Issue "Hydrogel-Based Chemosensors", Eds.: A. Richter, K.-F. Arndt, G. Gerlach, 2014, 2, 145-170
M. Guenther, T. Wallmersperger, G. Gerlach
(Siehe online unter https://doi.org/10.3390/chemosensors2020145)