Interaction of Surface and Gas Reactions in High Temperature (max ca. 1300°C) High Pressure (max. ca. 5 M Pa) Catalytic Alkane Oxidations

• Antragsteller: Professor Dr. Raimund Horn
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2008 bis 2014
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 66414231

Die Umwandlung von Erdgaskomponenten wie Methan und Ethan in wertvolle Chemikalien wie Methanol, Formaldehyd oder Ethylen ist eine große Herausforderung für Katalyseforschung und Chemieingenieurwesen im 21. Jahrhundert. Heterogen katalysierte Alkanoxidationen bei hohen Temperaturen und Drücken sind möglicherweise ein Weg, diese Umwandlungen in großtechnischem Maßstab zu bewerkstelligen. Voraussetzung ist, dass es möglich ist, die Wechselwirkungen zwischen Reaktionen an der Katalysatoroberfläche und in der umgebenden Gasphase zu steuern und die kinetisch gesteuerte Bildung der Partialoxidationsprodukte zu maximieren. Durch Einsatz neuartiger in-situ Untersuchungsmethoden, die es gestatten, Oberflächen- und Gaschemie bei Temperaturen bis 1300 °C und Drücken bis 5 MPa zu untersuchen, soll mit diesem Projekt zum mechanistischen Verständnis von Oberflächen-Gas-Wechselwirkungen in katalytischen Alkanoxidationen beigetragen werden. Diese Untersuchungen sollen bei Reaktionsbedingungen durchgeführt werden, denen sich experimentelle Forscher bisher kaum angenommen haben. Um Art und Einfluss der Kopplung von Oberflächen- und Gasreaktionen über verschiedenen Katalysatormaterialien vergleichen zu können, sollen ein metallischer Katalysator (Pt), ein stark basischer Kopplungskatalysator (Li/MgO) und ein Redoxkatalysator (VOX) untersucht werden. Durch Einsatz einer neu entwickelten Kapillarmethode sollen mit um Ortsauflösung und ms Zeitauflösung Gasspezies-, Oberflächen- und Gastemperaturprofile mit und ohne Isotopenmarkierung gemessen werden. Die Analyse der verschiedenen Gasspezies erfolgt dabei mittels GC oder MS. Gasphasenradikale sollen mit Hilfe der Molekularstrahl-Massenspektrometrie untersucht werden. Beide Methoden wurden in Vorbereitung auf dieses Projekt entwickelt. Ortsaufgelöste Faser-Ramanspektroskopie soll dazu dienen, Katalysator, Gasspezies, adsorbierte Spezies sowie Kohlenstoffablagerungen zu untersuchen. Die Katalysator-Gas- Grenzschicht und der Einfluss von Wärme- und Stofftransport sollen durch konfokale Raman-Mikroskopie studiert werden. Numerische Simulationen sollen dazu dienen, aktuelle mikrokinetische Oberflächen- und Gasreaktionsmodelle mit den experimentellen Daten zu vergleichen, und selektivitätsbestimmende Parameter zu ermitteln. Wenn möglich, sollen die Modelle entsprechend verbessert werden. Das Wissen, das durch die Kombination von in-situ Experimenten und numerischen Simulationen entsteht, soll dazu verwendet werden, den Katalysator, den Reaktor und die Reaktionsbedingungen so maß zu schneidern, dass optimale Ausbeuten in den Partialoxidationsprodukten erzielt werden. Eine solche, wissensbasierte Kontrolle der Kinetik von Alkanoxidationen bei hohen Temperaturen und Drücken könnte die Ausbeuten an Partialoxidationsprodukten in ökonomisch relevante Bereiche bringen. Damit würde Erdgas nicht mehr nur als sauberes Brenngas dienen, sondern auch als chemischer Rohstoff Bedeutung gewinnen.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen
• Großgeräte: Triple Raman Spectrometer System
• Gerätegruppe: 1840 Raman-Spektrometer