N2-Hydrierung mit molekularer Katalyse in einem Palladium-Membranreaktor

• Antragsteller: Professor Nikolay Kornienko, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 548295720

Dieses Projekt zielt darauf ab, einen nachhaltigen Weg für die N2-Hydrierung zur Herstellung von grünem Ammoniak als Düngemittel und chemische Wertschöpfung zu verstehen und zu entwickeln. Dies soll durch die Integration eines molekularen Katalysators mit einem Pd-Membranreaktor erreicht werden. Pd-Membranreaktoren ermöglichen die Hydrierung von Reaktanten unter Verwendung von H-Atomen, die von Wasser abstrahiert werden, aber in einer Reaktionsumgebung, die mit Wasser nicht kompatibel ist. Dies wird durch die Fähigkeit von Pd ermöglicht, H (aus Wasser) auf organische Lösungsmittel mit ungesättigten Reaktanten zu übertragen. Im Hinblick auf die Nachhaltigkeit kann das gesamte System mit erneuerbarem Strom betrieben werden und nutzt Wasser als einzige Wasserstoffquelle. Eine Grenze solcher Systeme besteht darin, dass sie durch die mangelnde katalytische Kapazität von Pd bei der Durchführung anspruchsvoller Hydrierungsschritte behindert werden. Zu diesem Zweck wird in diesem Projekt ein Pd-Membranreaktor mit einem molekularen Ni-Tpyridin (Ni-Tpy)-Katalysator kombiniert, um die Hydrierung von N2 zu Ammoniak durchzuführen. Aufbauend auf einem Proof-of-Concept-Datensatz, dass Ammoniak in diesem System selektiv erzeugt werden kann, zielt der Vorschlag darauf ab, den genauen Reaktionsmechanismus zu untersuchen, wie dies geschieht (z. B. Reaktionsprozess, Zwischenprodukte, ratenbegrenzende Schritte, ...). Anschließend soll das System durch rationales Ligandendesign und Reaktortechnik verbessert werden. Katalytische Messungen werden mit modernsten spektroskopischen Techniken kombiniert, um ein umfassendes Verständnis dafür zu erlangen, wie das molekulare Design die katalytische Leistung beeinflusst. Insgesamt soll das Projekt das Verständnis der Gemeinschaft für die Integration heterogener H-Transfer-Membranen und die effektive molekulargetriebene N2-Aktivierung im Sinne der Nachhaltigkeit fördern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen