Ultraschnelle Dynamik von Wasser an Grenzflächen mit hochauflösender 2D-SFG-Spektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Poul Bering Petersen
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 544667190

Wässrige Grenzflächen spielen eine entscheidende Rolle bei einer Vielzahl von natürlichen und chemischen Prozessen, die von atmosphärischen und biologischen Prozessen bis hin zu chemischen Prozessen in technologischen Anwendungen reichen. Die chemische Beschaffenheit der Grenzfläche diktiert die Randbedingungen für das Wasserstoffbrückenbindungsnetz der Masse und bestimmt die Eigenschaften des Wassers im Grenzflächenbereich. Die Eigenschaften des Grenzflächenwassers definieren wiederum die lokale chemische Umgebung, in der die chemischen Spezies reagieren. Darüber hinaus kann Wasser eine direkte aktive Rolle bei der Vermittlung von chemischen Kontakten und Protonentransferreaktionen spielen. Um Grenzflächenprozesse im molekularen Detail zu verstehen, müssen wir wissen, wie sich Wasser in Grenzflächenbereichen in Abhängigkeit von der Oberflächenchemie verhält. Leider ist Grenzflächenwasser unter Umgebungsbedingungen bekanntermaßen schwer zu untersuchen, was Methoden erfordert, die das Oberflächenwasser von der Masse trennen können und auf der Zeitskala der ultraschnellen Dynamik von Wasserstoffbrückenbindungen arbeiten. Das übergeordnete Ziel dieses Forschungsprojekts ist die Entwicklung eines molekularen Verständnisses nicht nur der Struktur, sondern insbesondere auch der Dynamik von Grenzflächenwasser in Abhängigkeit von der Oberflächenchemie. Hier ist die Charakterisierung der Dynamik des Wasserstoffbrücken-Netzwerks mit hoher Zeit- und Frequenzauflösung der Schlüssel zum Verständnis, wie viele Mikroumgebungen für das Wasser an einer bestimmten Oberfläche existieren, deren Fluktuationen und die Zeitskala ihres Austauschs. Analog zu den hochauflösenden 2D-IR-Studien, die die ultraschnelle Dynamik von Wasser in der Masse aufzeigten und den Grundstein für unser heutiges Verständnis von Wasser in der Masse legten, müssen wir hochauflösende oberflächenspezifische Versionen der gleichen Experimente durchführen, um das Wasser an den Grenzflächen zu verstehen. Die vorgeschlagenen Experimente werden die ersten hochauflösenden 2D-Summen-Frequenz-Generationsexperimente dieser Art liefern. Darüber hinaus werden wir hochauflösende 2D-SFG-Experimente sowohl an der klassischen Luft-Wasser-Grenzfläche als auch an vergrabenen Feststoff-Wasser-Grenzflächen mit variabler Oberflächenchemie durchführen. Das experimentelle Projekt wird in Kombination mit theoretischen Simulationen die Struktur-Funktions-Beziehungen zwischen den durch die Oberflächenchemie auferlegten Randbedingungen und der Wasserstoffbrückenbindungsdynamik von Grenzflächenwasser aufdecken. Dies wird wesentlich zum Verständnis des hydrophoben Effekts und der Wechselwirkung von Wasser mit Oberflächen in natürlichen und technischen Systemen beitragen, die sich auf ein breites Spektrum von Bereichen und Anwendungen auswirken, die mit heterogener wässriger Chemie zu tun haben, darunter biologische Systeme, atmosphärische Reaktionen sowie Brennstoffzellenmembranen und Elektrochemie.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen