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Entwicklung von katalytisch aktiven Dendrizymen (= Polyoxometallate in dendritisch verzweigten Amphiphilhüllen) mit enzymanalogem Struktur-Wirkungsprofil

Fachliche Zuordnung Biologische und Biomimetische Chemie
Förderung Förderung von 2003 bis 2010
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5404103
 
Das Ziel des Projektes ist die Entwicklung von biologisch inspirierten Dendrizymen auf der Basis von neuartigen, dendritisch eingekapselten Polyoxometallen (POM). Die Struktur und Funktion der eingekapselten POM kann man im weitesten Sinn in Analogie zu Enzymen betrachten, deren katalytisch aktives Zentrum (= POM) in einer Substratbindungstasche der Proteinhülle (= Amphiphilhülle) platziert ist. Durch die Auswahl geeigneter POM aus der vorhandenen Substanzbibliothek wird ein katalytisch aktives Zentrum vorgegeben, dessen Reaktivität durch Einkapselung modifiziert wird. Zunächst werden dendritisch verzweigte Amphiphilhüllen mit abgestufter Permeabilität gegenüber unterschiedlich großen Substraten eingesetzt (Größenausschlussprinzip). Darüber hinaus sollen Dendrizyme mit zusätzlichen Rezeptorgruppen oder chriralen Zentren hergestellt werden, so dass sich auch selektive Umsetzungen von Substraten mit unterschiedlichen Funktionsgruppen oder optisch aktiven Zentren durchführen lassen. Auf diese Weise könnte eine Fülle von katalytisch aktiven POM erstmalig für die enantioselektive Synthese nutzbar gemacht werden. Durch Anwendung quantenchemischer Methoden zur Beschreibung der Komponenten (POM, Amphiphile) sowie - darauf aufbauend - von Molecular-Modelling-Methoden zur Beschreibung der Dendrizyme sollen deren Struktur und Dynamik von theoretischer Seite untersucht werden. Dies schließt die Möglichkeit zur theoretischen Untersuchung einiger Einzelschritte der katalytischen Prozesse mit ein. Dendrizyme bilden sich durch Selbstorganisation aus einfachen molekularen Komponenten, die effizient hergestellt werden können. Der modulare Aufbau der Dendrizyme erlaubt eine weit reichende Kontrolle über den Ablauf form-, regio- und vermutlich auch stereoselektiver, katalytischer Reaktionen. Daher ist der von uns gewählte supramolekulare Ansatz vergleichbaren Strategien überlegen, die kovalent aufgebaute Dendrimere mit hohen Generationszahlen benötigen.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
 
 

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