Enzym-, Elektroden- und Reaktordesign für enzymatische Kaskadenreaktionen

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Ulf-Peter Apfel; Professor Dr. Oliver Einsle; Professorin Dr. Anna Fischer
• Fachliche Zuordnung: Bioverfahrenstechnik ; Chemische und Thermische Verfahrenstechnik ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Strukturbiologie
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 536424308

Das Ziel des vorgeschlagenen Projekts besteht darin, ein enzymatisches bioelektrokatalytisches Nitrat/Nitrit-Ammonifikationssystem zu entwickeln, auch bekannt als dissimilatorische Nitrat-Reduktion zu Ammonium (DNRA)-Systeme. Dieses System soll in der Lage sein, Nitrat quantitativ in Nitrit und anschließend in Ammonium umzuwandeln. Hierfür werden Nitrat-Reduktasen und Nitrit-Reduktasen mit maßgeschneiderten dreidimensionalen porösen Elektroden gekoppelt und in fortschrittliche bioelektrochemische Reaktoren integriert, um hohe Umwandlungsraten zu erreichen. Die Enzyme werden für eine hohe Aktivität und Stabilität sowie eine effiziente Elektrodenbindung (elektrostatische, koordinative, kovalente Bindung) entwickelt. Anschließend werden maßgeschneiderte dreidimensionale poröse Elektrodenmaterialien und Elektroden entwickelt, die mit in-situ-Spektroelektrochemiemethoden kompatibel sind. Diese werden hinsichtlich der Enzymimmobilisierung (Adsorptions- und Desorptionsstudien) und der Protein-Film-Voltammetrie (direkter Elektronentransfer versus vermittelter Transfer) untersucht. Schließlich werden hochleistungsfähige elektrochemische Zero-Gap-Zellen entworfen, die hohe Stromdichten ermöglichen, und die Integration der Elektroden wird mit vielversprechenden Enzym-Elektroden-Kombinationen für kontinuierlich betriebene Einzelreaktorreaktionen realisiert. Sobald die Materialien, Immobilisierungsstrategien und Reaktordesigns optimiert sind, werden Systeme für enzymatische Kaskaden entwickelt. Abhängig von der Reaktionskinetik der einzelnen Enzyme werden Parameter wie Enzymbeladungen, ko- versus schichtweise Immobilisierung sowie Variation der Elektrodendicken variiert, um eine vollständige Umwandlung und langfristige Stabilität zu ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2240: Bioelektrochemische und ingenieurwissenschaftliche Grundlagen zur Etablierung von Elektro-Biotechnologie für die Biosynthese - eBiotech