Time-resolved low energy electron diffraction from large excited molecules on surfaces
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Zeitaufgelöste Beugung niederenergetischer Elektronen von großen Molekülen Um molekulare Vorgänge auf Oberflächen auf mikroskopischer Skala umfassend charakterisieren zu können, ist es nötig eine Technik zu entwickeln, die sowohl eine räumliche Auflösung im Picometer Bereich als auch eine zeitliche Auflösung im Sub- Pico Sekundenbereich besitzt. Die Standardtechnik für die Strukturbestimmung von Molekülen an Oberflächen ist die Beugung langsamer (niederenergetischer) Elektronen (LEED), eine Methode, die strukturelle Daten mit einer Auflösung von einigen Picometern liefert. Die hohe Oberflächenempfindlichkeit von LEED ist eine Folge der geringen Eindringtiefe von niederenergetischen Elektronen in einen Festkörper. Verknüpft man nun diese Technik mit der Femtosekunden Lasertechnologie, in dem das Laserlicht in zwei Teilstrahlen zerlegt wird und der eine Teil des Lichtes einen Elektronenpuls ("Probe") in der Elektronenkanone erzeugt und der andere Teil des Laserlichtes (Pump) kohärent (also mit einer festen Phasenbeziehung zum "Probe" Puls) die Moleküle an der Oberfläche angeregt. Wird nun in diesem "Pump-Probe" Experiment die Zeitverzögerung zwischen dem "Pump" und "Probe" Puls variiert, erhält man eine zeitliche Auflösung von der Größenordnung der Pulsdauer des Elektronenpulses (zeitaufgelöstes LEED). In dem von der DFG finanzierten Projekt (Ov21/5) wurde im physikalischen Institut der Universität Zürich (Prof. Greber, Prof. Osterwalder, Dr. Hengsberger) in Zusammenarbeit mit der JLU Gießen (Physikalisch Chemisches Institut: Prof. Over) ein solches Experiment erstmals realisiert. Dazu entwickelte Dr. Cirelli (Doktorand in diesem Projekt) eine Kleinstkanone (Größe von etwas mehr als einem cm) mit einer Zeitauflösung von 35 Picosekunden. Mit Hilfe dieser neuartigen Elektronenkanone konnte das zeitliche Verhalten einer Elektronenwolke (genauer: Raumladungszone), die durch starken Laserbeschuss einer metallischen Probe generiert wurde, im Detail studiert werden. Das zeitaufgelöste LEED Experiment wurde anschließend eingesetzt, um den Ordnungs-AJnordnungsübergang von C«j Multilagen auf Ag(lll) bei 225K zu studieren. Bei diesem Übergang frieren die Librationsbewegungen der Ceo Moleküle aus. Durch Laserbeschluss (Pump) wird die Oberflächentemperatur knapp oberhalb dieses Phasenübergangs erhöht, die C60 Moleküle rotieren. Durch ein "Pump-Probe" Experiment kann dann die zeitliche Entwicklung dieses Ausfrierens der Ceo Bewegung verfolgt werden. Dieses Experiment stellt ein "proof of principle" Experiment fur zeitaufgelöstes LEED dar. Um die Zeitauflösung weiter zu erhöhen, wird die Entwicklung von Femtolaser Systemen mit deutlich höheren Repetitionsraten erforderlich sein.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- C. Cirelli, "Dynamics of Space-Charge and Molecules on Surfaces Investigated by Means of Picosecond Low-Energy-Electron-Diffraction", PhD thesis UZH (2006).
