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Projekt
Entwurf und Entwicklung von molekular definierten Katalysatoren für die effiziente Synthese von Aminoalkoholen und Aminosäurevorstufen
Antragsteller
Professor Dr. Matthias Beller
Fachliche Zuordnung
Technische Chemie
Förderung
Förderung seit 2023
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 501735683
Das Hauptziel in SP1 ist die Entwicklung von Synthesemethoden und Katalysatoren. Ausgehend von Olefinen werden in einer innovativen Kaskadenreaktion direkt α-Hydroxyketone hergestellt. Die Grundlage dieser Umwandlung ist eine Domino-Hydroformylierungs-Umpolungs-Reaktion (Domino-Hydroformylierungs-Cross-Acyloin-Kaskade), die unter Verwendung von Metallkomplexen (Katalysatoren für den Carbonylierungsschritt) und Carbenen (Katalysator für den Umpolungsschritt) durchgeführt werden soll. Entsprechend diesem Konzept werden neue und bestehende Liganden und die daraus resultierenden Katalysatoren entwickelt. Zunächst wird eine Kombination der beiden katalytischen Systeme gleichzeitig eingesetzt und getestet. Anschließend werden bifunktionelle Katalysatorsysteme hergestellt, indem katalytische Eigenschaften in die Liganden unter Verwendung von Carben-substituierten Phosphinen eingeführt werden. Um ein geeignetes Katalysatorsystem rationell zu entwerfen, wird eine enge Zusammenarbeit mit SP6 stattfinden, wo eine Reihe von Deskriptoren für die experimentell verwendeten Katalysatoren (Rh, Co) und Phosphorliganden verwendet wird. Der innovative katalytische Ansatz zur Direktsynthese von α-Hydroxyketonen und α-Ketosäure-Derivaten aus leicht verfügbaren Olefinen bildet die Grundlage für die Herstellung von enantiomerenreinen Aminoalkoholen und Aminosäuren unter Verwendung moderner Oxidationen (SP2) und Biokatalyse (SP3). Exemplarisch werden zwei Referenzolefine (Styrol und 1-Octen) eingesetzt. Um das Gesamtprojektziel zu erreichen, wird die Ausbeute der ausgewählten Benchmark-Produkte in WP 1 und WP 2 optimiert, wobei insbesondere Variationen des Katalysatorsystems - sowohl Metalle als auch Liganden - im Mittelpunkt stehen werden. Neben Screening-Ansätzen zur Identifizierung des optimalen Katalysatorsystems möchten wir tiefere Einblicke in den Mechanismus gewinnen, um eine rationalere Katalysatorentwicklung zu unterstützen. In Zusammenarbeit mit SP5 werden mechanistische und kinetische Studien für ein Verständnis und die Modellierung der Kaskadenprozessschritte durchgeführt. Nach der Auswahl geeigneter katalytischer Systeme, die die Grundlage für alle weiteren Entwicklungen bilden, werden kritische Reaktionsparameter wie Temperatur, Partialdrücke, Lösungsmittelsysteme usw. ebenfalls mit Hilfe von DOE optimiert. Anschließend werden bifunktionelle Katalysatoren mit allen erforderlichen aktiven Stellen in einer molekular definierten Struktur synthetisiert (WP 3). Die Grundlage für dieses Katalysatordesign wird natürlich von den in WP 1 und WP 2 erzielten Ergebnissen ausgehen und in Zusammenarbeit mit SP6 zur Auswahl verbesserter Liganden dienen.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
