Mechanismen der Mehrelektronen-Photoemission in intensiven ultrakurzen Laserpulsen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Doppelionisation von Atomen in hochintensiven ultrakurzen Laserpulsen im sichtbaren bzw. nahen infraroten Spektralbereich, die, abhängig vom Atom, bei Lichtintensitäten oberhalb etwa 10^13W/cm2 verstärkt auftritt, zeigt eine Abhängigkeit von der Intensität, die nicht mit einer stufenweisen Ionisation erklärt werden kann. Dabei ist mit stufenweise gemeint, dass das Atom zunächst einfach ionisiert wird und dann in einem zweiten Schritt das einfach geladene Ion. Es war daher anzunehmen, dass eine korrelierte Emission der zwei Elektronen stattfindet (nicht sequentielle Doppelionisation, kurz NSDI). Verschiedene Mechanismen wurden daraufhin vorgeschlagen, unter anderem ein Elektronenstoßprozess, der sich dann als richtig erwies. Hierbei wird zunächst ein Elektron durch elektrische Feldionisation ins lonisationskontinuum gebracht. Das hohe elektrische Feld in dem Laserpuls beschleunigt dieses Elektron erheblich. Es kann, abhängig von der Lichtintensität, kinetische Energien von mehreren hundert Elektronenvolt erreichen. Aufgrund der Oszillation des elektrischen Feldes mit der Lichtfrequenz dreht sich seine Richtung periodisch um. Dadurch ist es möglich, dass das Elektron mit einer erheblichen kinetischen Energie, etwa dem dreifachen seiner Oszillationsenergie in dem elektrischen Feld, zum lonenrumpf zurückkehrt. In einem dann erfolgenden inelastischen Stoß kann dieses Elektron ein weiteres, oder wie sich auch herausgestellt hat, gleich mehrere weitere Elektronen aus dem einfach geladen Ion herausschlagen oder das Ion anregen. Ein solches angeregtes Ion wird in dem nächsten Feldstärkemaximum der Lichtwelle leicht feldionisiert, was dann ebenfalls zur Doppelionisation führt. Zur Aufklärung dieses lonisationsmechanismus haben wir mit unseren Experimenten einen wesentlichen Beitrag leisten können. Möglich wurde das durch Impulsspektroskopie an dem Photoelektronenpaar mit dem optimal an die Problematik angepassten COL- TRIMS (Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy) Verfahren. Die gewonnenen differentiellen Daten haben zu dem oben kurz zusammengefassten, mittlerweile gefestigten Bild der Doppelionisation (NSDI) von Atomen geführt. Unsere Untersuchungsobjekte waren das Neon und das Argon Atom, die sich in ihrem Verhalten signifikant unterscheiden. Während bei Ne praktisch ausschließlich die oben beschriebene Stoßionisation zur Doppelionisation führt, zeigt Ar daneben die Stoßanregung mit anschließender elektrischer Feldionisation des angeregten einfach geladenen Ions. Das äußert sich beim Ar in einer deutlich anderen Impulsverteilung des Photoelektronenpaares. Der elementare Doppelionisationsprozess (Feld- + Stoßionisation) findet vorwiegend jeweils innerhalb eines optischen Zyklus der Lichtwelle statt und wiederholt sich, stark vereinfacht ausgedrückt, von Zyklus zu Zyklus. Ein erster Einblick in diesen elementaren Prozess gelang uns mit Laserpulsen, die nur wenige optische Zyklen haben, mit einer Trägerwelle, deren Phase relativ zur Pulsamplitude stabil ist (stabile „carrierenvelope" (CE) Phase). Wir konnten die Abhängigkeit des Summenimpulses des Photoelektronenpaares von der CE-Phase am Argon untersuchen. Diese Abhängigkeit läßt erste Rückschlüsse auf den elementaren Doppelionisationsprozess zu. Den charakteristischen Einfluss molekularer Struktur auf die NSDI haben wir an den zweiatomigen Molekülen Stickstoff und Sauerstoff untersucht. Ein wesentliches Ergebnis ist der Nachweis von Interferenzphänomenen (Emission und inelastische Streuung können an zwei Zentren erfolgen), die die Impulskorrelation des Photoelektronenpaares beeinflussen. Die unterschiedliche Symmetrie der Orbitale, aus denen die Photoelektronen emittiert werden, macht sich ebenfalls in der Impulskorrelation bemerkbar.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Non-Sequential double ionization of Ne in intense laser pulses: a coincidence experiment, Optics Express 8, 358 (2001)
R. Moshammer, B. Feuerstein, D. Fischer, A. Dorn, C. D. Schröter, J. Deipenwisch, J. R. Crespo López-Urrutia, C. Höhr, P. Neumayer, J. Ullrich, H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann, G. Korn, W. Sandner
- Separation of recollision mechanisms in nonsequential strong field double Ionisation of Ar: the role of excitation-tunneling, Phys. Rev. Lett. 87 043003 (2001)
B. Feuerstein, R. Moshammer, D. Fischer, A. Dorn, C. D. Schröter, J. Deipenwisch, J. R. Crespo López-Urrutia, C. Höhr, P. Neumayer, J. Ullrich, H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann, G. Korn, W. Sandner
- Coincident fragment detection in strong field photoionization and dissoziation of H2, Phys. Rev. Lett. 89, 013001 (2002)
H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann, G. Korn, W. Sandner, R. Moshammer, A. Dorn, G. D. Schröter, D. Fischer, J. R. Crespo López-Urrutia, P. Neumayer, J. Deipenwisch, C. Höhr, B. Feuerstein, J. Ullrich
- Correlated two-electron dynamics in strong-field double ionization, Phys. Rev. A 65, 035401 (2002)
R. Moshammer, B. Feuerstein, J. R. Crespo López-Urrutia, J. Deipenwisch, A. Dorn, D. Fischer, C. Höhr, P. Neumayer, C. D. Schröter, J. Ullrich, H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann, G. Korn, W. Sandner
- Laser-induced non-sequential double ionization investigated at and below the theshold for electron impact ionization, J. Phys. B 36, 3269 (2003)
E. Eremina, X. Lin, H. Rottke, W. Sandner, A. Dreischuh, F. Lindner, F. Grasbon, G. G. Paulus, H. Walther, R. Moshammer, F. Feuerstein, and J. Ullrich
- Non-sequential multiple ionization in strong laser pulses, in: Many-particle quantum dynamics in atoms and molecules, V. P. Shevelkov and J. Ullrich eds., Springer Verlag Berlin, pp. 317-338 (2003)
H. Rottke
- Strongly directed electron emission in non-sequential double ionization of Ne by intense laser pulses, J. Phys. B 36, L113 (2003)
R, Moshammer, J. Ullrich, B. Feuerstein, D. Fischer, A. Dorn, C. D. Schröter, J. R. Crespo López-Urrutia, C. Höhr, H. Rottke, C. Trump, M. Wittmann. G. Korn, K. Hoffmann and W. Sandner
- Classical and quantum-mechanical treatments of nonsequential double ionization with few-cycle laser pulses, Phys. Rev. A 70, 043406 (2004)
C. Figueira de Morisson Faria, X. Liu, A. Sanpera, and A. Lewenstein
- Coulomb repulsion and quantum-classical correspondence in laser-induced nonsequential double ionization, Phys. Rev. A 69, 021402 (2004)
C. Figueira de Morisson Faria, X, Liu, W, Becker, and H. Schomerus
- Electronelectron dynamics in laser-induced nonsequential double ionization, Phys. Rev. A 09, 043405 (2004)
G. Figueira de Morisson Faria, H. Schomerus, X. Liu, and W. Becker
- Influence of molecular structure on double ionization of N2 and O2 by high intensity ultra-short laser pulses, Phys. Rev. Lett. 92, 173001 (2004)
E. Eremina, X, Liu. H, Rottke, W. Sandner, M. G. Schätzel, A. Dreischuh, G. G, Paulus. H. Walther, R. Moshammer, and J. Ullrich
- Nonsequential double ionization at the single-optical-cycle limit, Phys. Rev. Lett. 93, 263001 (2004)
X. Liu, H. Rottke, E. Eremina, W. Sandner, E. Goulielmakis, K. 0. Keefe. M. Lezius F. Krausz, F. Lindner, M. G. Schätzet, G. G. Paulus, and H. Walther
- Nonsequential double ionization with few-cycle laser pulses, Phys. Rev. Lett. 92, 133006 (2004)
X. Lin and C. Figueira de Morisson Faria
- Electron correlation in multiple ionization of atoms and molecules by intense ultrashort laser pulses, Dissertation TU Berlin (2005)
E, Eremina
- Non-sequential double ionization in a few-cycle laser pulse: the influence of the carrier-envelope phase, J. Mod. Opt. 53, 149 (2006)
H. Rottke, X. Liu, E. Eremina, W. Sandner, E. Goulielmakis, K. O. Keeffe, M. Lezius, F. Krausz, F. Lindner, M. G. Schätzet, G. G.Paulus, and H. Walther
- Strong-field ionization of a two-center atomic system: the role of interference
Z. Ansari, M. Böttcher, B, Manschwetus, H. Rottke, W. Sandner, A. Verhoef, M. Lezius, G. G. Paulus, A. Saenz, and D. B. Milosevic
