Der Effekt räumlicher Korrelation auf Schwingungsspektren der flüssigen Phase

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Brehm
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 517272442

In diesem Projekt soll der Einfluss räumlicher Korrelation auf Schwingungsspektren (Infrarot, Raman, VCD, ROA) von Systemen der kondensierten Phase untersucht werden. Es ist literaturbekannt, dass räumliche Korrelation eine entscheidende Rolle für die Signalintensitäten in der Schwingungsspektroskopie spielt. Allerdings existiert noch kein allgemein anwendbarer Ansatz, um solche Phänomene rechnerisch zu untersuchen. Die Entwicklung eines solchen Ansatzes ist nicht nur von theoretischem Wert, sondern wird signifikant dazu beitragen, experimentelle Schwingungsspektren zu komplementieren und besser zu verstehen. Um das gestellte Ziel zu erreichen, werden wir auf existierende Methoden zur Vorhersage der Schwingungsspektren von Flüssigkeiten, die wir in der Vergangenheit entwickelt haben, aufbauen - so zum Beispiel die Voronoi-Integration. Indem wir selektiv bestimmte Kreuzkorrelations-Terme zwischen Molekülen in Abhängigkeit deren Abstandes berücksichtigen, werden wir die Rolle der räumlichen Korrelation in festen und flüssigen Systemen aufklären können. Ein weiterer Schritt wird es sein, über die Definition von Molekülen (die manchmal uneindeutig ist, wie z. B. im Falle von Komplexen und supramolekularen Aggregaten) hinauszugehen, so dass die Spektren direkt aus Kreuzkorrelations-Termen zwischen einzelnen Atomen erhalten werden können.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen