Grundlegende Untersuchungen zur Impedanz von Lithium-Festkörperbatterien

• Antragsteller: Professor Dr. Bernhard Roling
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 512835801

Die Impedanz einer Lithium-Festkörperbatterie hängt stark von den Kontakten zwischen den festen Partikeln (Li-interkalierende Aktivmaterial-Partikel und ionenleitende Festelektrolyt-Partikel) innerhalb der Batterie und damit vom angewendeten Messdruck ab. Die Impedanzspektren dieses Batterietyps weisen unterschiedlicher Beiträge auf, deren Druckabhängigkeit und deren Zuordnung zu Prozessen in der Anode, in der Kathode und an Grenzflächen bisher nicht eindeutig geklärt ist. In diesem Projekt soll daher eine systematische Herangehensweise für die Analyse und Interpretation der Impedanzspektren von Festkörperbatterien etabliert werden, die zu einer eindeutigen Zuordnung unterschiedlicher Impedanzbeiträge zu Prozessen innerhalb der Batterie führt. Die zu untersuchenden Festkörperbatterien bestehen aus einer In-Li-Legierungsanode, einen Festelektrolyt-Separator und einer Kompositkathode. In dieser Kompositkathode werden Aktivmaterial-Partikel (einkristalline bzw. polykristalline LiNi0,6Mn0,2Co0,2O2-Partikel) mit Festelektrolyt-Partikeln (Li5,3PS4,3ClBr0,7 bzw. Li2,5Y0,5Zr0,5Cl6) und Leitruß in unterschiedlichen Volumenverhältnissen kombiniert. Die Festkörperbatterien werden in einem speziell für diese Zwecke entwickelten Messstand mit aktiver Druck- und Temperaturregelung zyklisiert, und Impedanzspektren werden in Abhängigkeit von Messdruck und Ladezustand aufgenommen. Für die Analyse und Interpretation der Impedanzspektren wird folgendermaßen vorgegangen: (i) Es werden Impedanzmessungen an symmetrischen Zellen (Anode | Festelektrolyt | Anode), (Kathode | Festelektrolyt | Kathode) und (Anode | Festelektrolyt | Kathode | Festelektrolyt | Anode) durchgeführt, um Informationen über Impedanzbeiträge von Anode, von Kathode und von Grenzflächen zu erhalten. (ii) Die Impedanzmessungen an den Festkörperbatterien werden bei unterschiedlichen Dicken der Kompositkathoden durchgeführt, um zwischen den Ionentransportwiderständen der Festelektrolyt-Partikel und den Ladungstransfer-Widerständen an den Grenzflächen Aktivmaterial-Partikel | Festelektrolyt-Partikel zu differenzieren. Die Analyse des Impedanzbeitrags der Kompositkathode beruht auf der Anwendung eines geeigneten Transmission-Line-Modells. Dadurch sollen Werte für die Ladungstransfer-Widerstände innerhalb der Kathode in Abhängigkeit von Materialkombination, Messdruck und Ladezustand ermittelt werden und mit publizierten Werten für Kompositelektroden von konventionellen Lithiumionenbatterien verglichen werden, die einen Flüssigelektrolyten enthalten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen