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Untersuchungen zu den Mechanismen heterogen katalysierter Reaktionen mittels in situ-MAS-NMR-Spektroskopie und online gekoppelter Gaschromatographie
Antragsteller
Professor Dr. Michael Hunger
Fachliche Zuordnung
Technische Chemie
Förderung
Förderung von 1997 bis 2003
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5093356
Die Zielstellung des Projektes ist die Untersuchung chemischer Reaktionen, die an den katalytisch aktiven Zentren von Festkörpern ablaufen. Als methodische Neuentwicklung wurde im ersten Antragszeitraum ein in situ MAS-NMR-Probenkopf für Messungen unter Strömungsbedingungen mit einem online-Gaschromatographen gekoppelt. Dieses Meßsystem erlaubt simultane in situ MAS-NMRUntersuchungen an Oberflächenkomplexen, die im stationären Zustand einer chemischen Reaktion auf einem Katalysator gebildet werden, und eine online GC-Analyse der desorbierten Produkte. Innerhalb des zweiten Antragszeitraumes soll diese Meßanordnung zur Untersuchung des MTG-Prozesses (methanol-togasoline), d.h. der Umsetzung von Methanol an industriell relevanten aciden Festkörperkatalysatoren eingesetzt werden. Es ist geplant, die chemischen Eigenschaften der aktiven Zentren in den Poren, die Mechanismen der Umsetzung des Methanols, die Bildung von Zwischen- und Nebenprodukten und die Ursachen der Katalysatordesaktivierung zu untersuchen. Ein Schwerpunkt wird die Untersuchung der Mechanismen der ersten C-C-Bindungsknüpfung sein, die Vorstufen zur Bildung höherer Kohlenwasserstoffe sind. Als methodische Weiterentwicklung der in situ MAS-NMRSpektroskopie soll eine Vorpolarisierung der Eduktgasmoleküle vor ihrer Injektion in den MAS-NMR-Rotorreaktor erfolgen, um den spektroskopischen Nachweis von Molekülen mit einer kurzen Verweilzeit im Reaktionsraum zu ermöglichen.
DFG-Verfahren
Sachbeihilfen