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Projekt
Oberflächenoptimierte Metallnitride für echte Stickstoffreduktion - SUNRed
Antragstellerinnen / Antragsteller
Professorin Dr. Anjana Devi; Dr.-Ing. Corinna Harms; Professor Dr. Michael Wark
Fachliche Zuordnung
Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Förderung
Förderung seit 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 502054395
Ammoniak ist eine wesentliche Grundchemikalie, die für die moderne Landwirtschaft unverzichtbar ist. Das Interesse an der elektrochemischen Ammoniaksynthese ist in letzter Zeit angesichts des Klimawandels und der Verwendung von Ammoniak zur Bildung von kohlenstofffreien, energiedichten, flüssigen Wasserstoffträgern und zukünftigen Kraftstoffen enorm gestiegen. Das Projekt "Oberflächenoptimierte Metallnitride für echte Stickstoffreduktion (SuNRed)" zielt darauf ab, eine echte (photo)elektrochemische Ammoniaksynthese aus elementarem Stickstoff an Übergangsmetall(oxy)nitriden (tw. unter Mitwirkung von Kohlenstoffnitriden) durchzuführen und deren Leistung (Effizienz und/oder Selektivität) durch Optimierung der Oberflächen zu verbessern. Das Konsortium aus der Carl von Ossietzky Universität Oldenburg, dem Deutschen Zentrum für Luft- und Raumfahrt, der Ruhr-Universität Bochum und einem Kollegen vom Tyndall National Institut in Irland als Mercator Fellow vereint fundiertes Fachwissen zur Synthese von nanostrukturierten Materialoberflächen, Dünnschichtkatalysatoren und porösen Materialien mit Kompetenzen in der (photo)elektrochemischen Auswertung sowie der theoretisch-chemischen Berechnung der Oberflächenreaktionen.Die elektrokatalytische Stickstoffreduktionsreaktion an Nitriden läuft höchstwahrscheinlich über den heterogenen Mars-van-Krevelen (MvK)-Mechanismus ab, wodurch der Nachteil der Stickstoffadsorption als erster mechanistischer Schritt, der die Leistung anderer Katalysatoren begrenzt, überwunden wird. Beim MvK-Mechanismus spielen die Bildung und Auffüllung von Stickstofflücken eine entscheidende Rolle. Die Rolle dieser Leerstellen und ihre Optimierung stehen im Mittelpunkt von SUNRed, wobei wir die Stickstoffleerstellen nutzen wollen, um die Aktivität und Selektivität von Übergangsmetallnitriden zu verbessern. Wir stellen daher die Hypothese auf, dass durch die Ausbildung definierter Oberflächen und über die Dotierung mit Heteroatomen die Konzentration und die Koordinationsumgebung von Stickstoffleerstellen gesteuert werden können, um die grundlegenden mechanistischen Schritte der Stickstoffreduktionsreaktion zu kontrollieren und den selektiven Übergang zu Ammoniak anstelle unerwünschter Nebenprodukte zu fördern.Mit den Erkenntnissen aus den facettierten Modellkatalysatoroberflächen und der Modifizierung der aktiven Stellen durch Einfügung von Leerstellen und Heteroatomdotierungen in Übergangsmetallnitrid-Modellkatalysatoren können wir die Struktur-Eigenschafts-Beziehung dieser Materialien systematisch untersuchen und verstehen. Untersuchungen anwendungsbezogener Katalysatormorphologien (poröse Strukturen, Nanopartikel) und ergänzende theoretische Erkenntnisse, die vom Mercator-Fellow über die rechnerische Beschreibung von Stickstoffleerstellen, Stabilität und Stickstoffreduktionsreaktionskinetik im MvK-Mechanismus beigesteuert werden, werden ein umfassendes Bild der Stickstoffreduktionsaktivität von Übergangsmetallnitriden liefern.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
