Multi-Fidelity, Active Learning Strategien für Exzitonen-Transfer zwischen adsorbierten Molekülen

• Antragsteller: Professor Dr. Ulrich Kleinekathöfer; Professor Dr. Peter Zaspel
• Fachliche Zuordnung: Rechnerarchitektur, eingebettete und massiv parallele Systeme ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 496900167

Neue Materialien für photochemische Anwendungen sind, z.B., für die weitere Entwicklung von Bauelementen in Bereich erneuerbarer Energien unerlässlich. Die Entwicklung solcher Materialien wird heutzutage durch Experimente und durch computergesteuerte molekulare Simulationen getrieben. Idealerweise könnte der gesamte Entwurfsprozess einschließlich des Material-Screenings und der Optimierung in-silico durchgeführt werden. Dies erfordert jedoch eine zeiteffiziente, hochpräzise und einfach zu bedienende Software für die Analyse der photochemischen Eigenschaften von molekularen Aggregaten, genauer gesagt deren exzitonischen Eigenschaften. Das langfristige Ziel dieses Projekts ist die Entwicklung von Methoden, die eine solche Analyse ermöglichen, wissend dass derzeitige molekulare Simulationen mit Methoden der Quantenmechanik/Molekularmechanik (QM/MM) numerisch sehr teuer sind.Ein vielversprechendes Werkzeug zur Überwindung der rechnerischen Herausforderungen ist die Verwendung von numerisch günstigen Modellen des maschinellen Lernens, die die teuren quantenchemischen Berechnungen in der Simulationspipeline ersetzen. Der langfristige praktische Erfolg dieses Werkzeugs kann jedoch nur dann garantiert werden, wenn solche maschinellen Lernmodelle tatsächlich Vorhersagen mit hoher Genauigkeit bei moderaten Kosten für die Generierung der quantenchemischen Trainingsdaten erreichen und gleichzeitig (halb-)automatisch erstellt werden können.In diesem Projekt entwickeln wir einen Multi-Fidelity Active Learning Ansatz für den Exzitonentransfer innerhalb molekularer Aggregate. Multi-fidelity maschinelles Lernen verspricht, die Anzahl der benötigten hochgenauen und damit rechenintensiven Trainingsdaten drastisch zu reduzieren. Dies geschieht durch durch die Verwendung von Hierarchien von Trainingsdaten auf verschiedenen chemischen Theorieniveaus, Basissatzgrößen, etc. Weitere technische Verbesserungen werden bei der automatischen Auswahl der bestmöglichen Trainingsberechnungen (Active Learning) und der Konstruktion von bimolekularen Modellen, d.h. von Modellen für Eigenschaften die von zwei Molekülen abhängen, vorangetrieben.Der Gesamtansatz wird auf die Analyse eines lichtsammelnden Materials basierend auf einem molekularen Aggregat angewandt. Als Beispiel für ein solches Aggregat konzentrieren wir uns auf Porphyrinmoleküle, die an Tonoberflächen adsorbiert sind. Für diese wurden experimentell interessante Lichtsammel-Eigenschaften gezeigt. Während diese Modellanwendung sicherlich von unseren neuen Beiträgen profitieren wird, ist es unser Interesse, unser Fachwissen und unsere Werkzeuge im Bereich des Multi-Fidelity-Molekularmaschinenlernens und der QM/MM Simulationen im Rahmen des Schwerpunktprogramms und darüber hinaus zu teilen.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2363: Nutzung und Entwicklung des maschinellen Lernens für molekulare Anwendungen - Molekulares maschinelles Lernen