Untersuchung der kompositionellen Abhängigkeit struktureller Änderungen von Pt/Pd-Cu-Ni-P massivglasbildenden Flüssigkeiten und deren Verbindung zur Thermodynamik, Kinetik, Dynamik und mechanischen Eigenschaften

• Antragsteller: Professor Dr. Ralf Busch
• Fachliche Zuordnung: Thermodynamik und Kinetik sowie Eigenschaften der Phasen und Gefüge von Werkstoffen ; Mechanische Eigenschaften von metallischen Werkstoffen und ihre mikrostrukturellen Ursachen
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 496460280

Die Fähigkeit einer metallischen Schmelze, beim Abkühlen unterhalb ihres Schmelzpunktes die Kristallisation zu umgehen und anschließend ein Glas zu formen, basiert auf thermodynamischen, kinetischen, dynamischen und strukturellen Eigenheiten des Systems. Die Glasbildung wird dadurch begünstigt, dass das System eine niedrige treibende Kraft zur Kristallisation, eine sehr träge Kinetik und Dynamik , sowie eine hohe Grenzflächenenergie zwischen kristalliner und flüssiger Phase besitzt. Um diese Größen als Funktion der Komposition systematisch zu untersuchen, wurde das Pt/Pd-Cu-Ni-P System für diese Studie ausgewählt, da Pt und Pd topologisch nahezu äquivalent und austauschbar sind. Zusammensetzungen mit der besten Glasbildungsfähigkeit liegen im selben kompositionellen Bereich, was das System zu einem idealen Modellsystem macht. Des Weiteren besitzen amorphe Pt/Pd-Cu-Ni-P Legierungen trotz ihres geringen Edelmetallgehalts herausragende katalytische Eigenschaften für Brennstoffzellen, was ihre detaillierte Untersuchung, auch über die Grundlagenforschung hinaus, hochinteressant macht. Das Pt- und das Pd-System zeigen eine große Diskrepanz bezüglich ihrer Glasbilddungsfähigkeit (80 mm (Pd-Cu-Ni-P), 20 mm (Pt-Cu-Ni-P)), sowie ihrer Duktilität (Pt-basiert duktiler als Pd-basiert) bei gleichzeitig ähnlicher kinetischer Fragilität. Systematische Untersuchungen an zwölf Zusammensetzungen mit verschiedenen Pt/Pd Verhältnissen (Pt42.5-xPdxCu27Ni9.5P21) werden angestrebt. Niedrigtemperaturviskositäten, spezifische Wärmekapazitäten, α-Relaxationszeiten und die thermodynamischen Funktionen werden ermittelt und genutzt, um das durch Flash-Kalorimetrie gemessene isotherme Kristallisationsverhalten zu modellieren und die Grenzflächenenergie abzuschätzen. Außerdem wird die unterschiedliche Empfindlichkeit zur kühlratenabhängigen und anlassbedingten Versprödung im Rahmen des fiktiven Temperatur Models untersucht. Die fiktive Temperatur der Proben wird durch isothermes Anlassen verändert, was zu einer mechanischen Versprödung der Proben führt. Drei-Punkt Biegetests werden durchgeführt, um die kritische fiktive Temperatur zu bestimmen, ab welcher die Proben keine Plastizität mehr aufweisen. In diesem Kontext, werden auch die sub-Tg Effekte der Legierungen mit Hilfe von Kalorimetrie und dynamisch mechanischer Analyse als Funktion der fiktiven Temperatur und der Komposition analysiert, um deren genauen Einfluss auf den Versprödungsprozess in Pt-P und Pd-P basierten metallischen Massivgläsern zu verstehen. Des Weiteren werden Unterschiede in statischem und dynamischen Strukturfaktoren, als Funktion der Komposition und thermischen Geschichte, mittels Synchrotron-Röntgenstreuexperimenten, untersucht. Letztendlich soll hiermit ein tieferes Verständnis über die Glasbildungsfähigkeit und den Versprödungsprozess von metallischen Gläsern hinsichtlich Zusammensetzung, thermischer Vorgeschichte und der damit verbundenen Struktur anhand dieses Modelsystems abgeleitet werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen