Femtosekundenlaser mit Frequenzkonversion, Pulsformung und Detektion bei 100 kHz Repetitionsrate

• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie
• Förderung: Förderung in 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 447563061

Wir beantragen einen neuen Femtosekunden-Laser mit einer Wiederholungsrate von 100 kHz, der uns die Entwicklung und Anwendung verschiedener Techniken der transienten Absorption, der zweidimensionalen (2D) Spektroskopie und der 2D-Mikroskopie mit schneller Datenerfassung ermöglicht, die Geschwindigkeit um bis zu einen Faktor 100 erhöht und neue Messmodalitäten ermöglicht. Insbesondere planen wir die Realisierung von Shot-to-Shot-Modulation und -Detektion bei 100 kHz Wiederholungsrate für transiente Absorption, 2D-Spektroskopie mit Exziton-Exziton-Wechselwirkung dritter und fünfter Ordnung in Pump-Probe-Geometrie, 2D-Spektroelektrochemie, multidimensionale Multiquanten-Fluoreszenz-Spektroskopie, 2D-Fluoreszenz-Mikroskopie, ultraschnelle Einzelmolekülspektroskopie und Quantenkontroll-„Landscape“-Analyse. Wir schlagen die 100-kHz-Wiederholungsrate für alle Komponenten des Gesamtsystems vor, also für den Laser, die Frequenzumwandlung mittels nicht-kollinearer optisch parametrischer Verstärkung, einen Femtosekunden-Pulsformer, einen Ein-Pixel-Fluoreszenzdetektor, ein Spektrometer- und Kamerasystem zur Detektion der transienten Absorption von Abfragepulsen und das Datenerfassungssystem. Der Einsatz von Schnellabtastmethoden durch 100-kHz-Shot-to-Shot-Pulsformung und die damit verbundene Beschleunigung der Messzeit wird die Untersuchung kinetisch instabiler chemischer Spezies, zusätzliche Mittelwertbildung für ein verbessertes Signal-Rausch-Verhältnis, das Abtasten zusätzlicher Parameter für die 3D-, 4D- und 5D-Spektroskopie, den Zugriff auf höhere Ordnungen (vierte bis zehnte) der Antwortfunktion, die Mikro-Spektroskopie heterogener Materialsysteme mit 300 nm Ortsauflösung und andere Messkonzepte erleichtern. Es wird geschätzt, dass bis zu einer Milliarde verschiedene nichtlineare Signale (d.h. Puls-Zug-Zeitverzögerungs- und Phasenkombinationen) in drei Stunden Datenerfassung erhalten werden können. Die Auswertung des massiven Datenvolumens wird mit Hilfe von Ansätzen der künstlichen Intelligenz (einer Kombination aus neuronalen Netzen und genetischen Algorithmen) entwickelt. Zu den wissenschaftlichen Themen gehören die Auflösung des Exzitonentransports in funktionellen organischen Materialien, Exzitonenannihilation, der systematische Vergleich der Exzitonendiffusion in 1D, 2D und 3D Materialien, dynamische Prozesse und Ladungstransfer in Biradikalen, Exziton-Phonon-Kopplung in 2D-Materialien und die Untersuchung der starken Kopplung in photonischen Hybridstrukturen. Zurzeit steht der Gruppe kein Lasersystem mit den erforderlichen technischen Parametern zur Verfügung. Das vorgeschlagene Gerät soll den Kern eines neuen Labors im „Zentrum für Nanosystemchemie“ (CNC) der Universität Würzburg bilden. Ein spezieller Mikroskopie-Kryostat für ultraschnelle, ortsaufgelöste 2D-Experimente wird aus gesonderten Mitteln finanziert, um die Gesamtkosten des vorliegenden Antrags zu senken.

• DFG-Verfahren: Forschungsgroßgeräte
• Großgeräte: Femtosekundenlaser mit Frequenzkonversion, Pulsformung und Detektion bei 100 kHz Repetitionsrate
• Gerätegruppe: 5700 Festkörper-Laser
• Antragstellende Institution: Julius-Maximilians-Universität Würzburg
• Leiter: Professor Dr. Tobias Brixner