Photoelektrochemische CO2-Konversion mit abstimmbaren Halbleiter-Nanostrukturen

• Antragsteller: Dr. Lutz Geelhaar; Matthew Mayer, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 442704684

Die Nutzung von Sonnenenergie zur Umwandlung von Kohlendioxid (CO2) in wertvolle Chemikalien ist ein attraktiver Weg hin zu einem nachhaltigen Kohlenstoffkreislauf, der Treibhausgasemissionen und die Abhängigkeit unserer Gesellschaft von fossilen Ressourcen reduziert. Ein vielversprechendes Konzept dafür ist "künstliche Photosynthese". Hierbei werden sonnenlichtabsorbierende und katalytische Komponenten in einem integrierten System kombiniert, das nur mit Sonnenlicht, Wasser und CO2 betrieben wird. Die wirtschaftliche Umsetzung dieser Idee wird jedoch durch die Komplexität der katalytischen CO2-Konversion behindert. Diese beinhaltet mehrstufige, energieintensive Reaktionen, die zu verschiedenen möglichen Produkten führen. Unser Ziel ist es, mit Hilfe eines abstimmbaren Modellsystems ein tieferes Verständnis für das vielschichtige Zusammenspiel der relevanten Halbleiter-Elektrolyt-Prozesse sowie deren Einfluss auf die Effizienz der Energieumwandlung und die Produktselektivität zu gewinnen. Wir verwenden einen photoelektrochemischen Ansatz, der die für genaue Studien notwendige Kontrolle ermöglicht. Unsere wichtigste Innovation ist der Einsatz von geordneten (In,Ga)N-Nanodraht-Arrays als Photoelektroden mit wohldefinierten, einstellbaren Eigenschaften (Zusammensetzung, Dotierung, Morphologie), die sich sowohl auf die Lichtabsorption als auch das elektrokatalytische Verhalten auswirken. Wir werden untersuchen, wie die nanoskalige Morphologie (Nanodräht-Länge und -Durchmesser, Array-Geometrie) sowohl die katalytische Selektivität über Veränderung von Transportprozessen beeinflussen als auch die Lichtabsorption verstärken kann. Wir werden zusätzlich eruieren, wie sich ein Einstellen der elektronischen Struktur des Halbleiters, insbesondere der Leitungsbandkante, auf die Produktselektivität durch Änderung der thermodynamischen treibenden Kraft der Reaktion auswirken kann. Da der photoelektrochemische Ansatz es ermöglicht, die Reaktionsrate durch Veränderung der Lichtintensität zu kontrollieren, können wir auf einzigartige Weise thermodynamische und kinetische Effekte entkoppeln. Dies gestattet systematische Studien des komplexen Zusammenspiels, das die photoelektrochemische CO2-Konversion beeinflusst. Diese Ergebnisse werden wertvolle Erkenntnisse für die Entwicklung effizienter und skalierbarer integrierter Systeme für die sonnenlichtgetriebene erneuerbare chemische Synthese liefern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortliche: Dr. Peter Bogdanoff; Dr. Oliver Brandt; Professor Dr. Roel van de Krol