Elektronische und optische Eigenschaften polyanionischer Metallcluster

• Antragsteller: Privatdozent Josef Tiggesbäumker, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 439290737

Die physikalisch-chemischen Eigenschaften finiter Systeme skalieren oft in einfacher Weise mit der Teilchengröße und zeigencharakteristische Trends. Bei kleinen Clustern dagegen beobachtet man bei einer Änderung der Atomanzahl ausgeprägte quantum-size Effekte. Auf der Grundlage kürzlich entwickelter experimenteller Methoden zur Erzeugung massenselektierter, polyanionischer Metallcluster in digitalen Radiofrequenzfallen eröffnen sich Möglichkeiten, (metallische) Nanosysteme auf bislang nicht zugänglichen Potenzialflächen zu studieren. Ein dabei auftretender spannender Aspekt ist die Ausbildung eines repulsivenCoulombpotenzials als ein charakteristisches Merkmal, wobei die Barriere durch das Wechselspiel zwischen Ladungsabstoßung und Elektron-Elektron-Korrelationen entsteht. Bindungsenergien oberhalb des Vakuumniveaus führen dazu, dass der Komplex über das Tunneln von Elektronen durch die Barriere relaxieren kann. Im Gegensatz zu Molekülen und Fullerenen ist die photoinduzierte Dynamik von Polyanionen mit delokalisierten Elektronen sowohl experimentell als auch theoretisch bislang kaum untersucht. Neben der Erfassung der elektronischen Struktur und möglicher Anisotropien der Coulombarriere, konzentriert sich das Vorhaben auf die Klärung der optischen Aktivität polyanionischer Metallcluster mit einem Fokus auf kollektive Anregungen. So ist der Zerfall des Plasmons und die Kopplung an Ein-Elektronenzustände in Nanoteilchen noch immer Gegenstand aktuellerDiskussion. Wir werden mit durchstimmbaren Laserpulsen, sowie unter Einsatz der Pump-Probe Technik, die physikalischen Eigenschaften polyanionischer Metallcluster untersuchen, wobei winkelaufgelöste Spektroskopie als Erweiterung der bereits eingesetzten Elektronen-Flugzeitdiagnostik Verwendung findet. Mit dem Ziel einer umfassenden Charakterisierung werden die elektronische Niveaustruktur, die optische Response und die ultraschnelle Dynamik erfasst. Tunneln und interne Relaxation sind dabei Zerfallskanäle, die bei der Photoemission berücksichtigt werden müssen. Als isoelektronische Modellsysteme betrachten wir Kupfer-, Silber- und Goldcluster, die aufgrund ihrer plasmonischen Aktivität auch für die technische Anwendung äußerst interessant sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Karl-Heinz Meiwes-Broer