Selektivität-Eigenschaften-Beziehungen bei der oxidativen Kupplung von Methan durch Kombination statistischer Datenanalyse mit zuverlässiger Katalysatortestung und -charakterisierung

• Antragsteller: Professor Dr. Evgenii Kondratenko
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 431705856

Die oxidative Kupplung von Methan zu C2-Kohlenwasserstoffen (C2H6 und C2H4) ist attraktiv zur Wertschöpfung von Methan. Diese Reaktion ist derzeit noch nicht kommerzialisiert, da die C2-Kohlenwasserstoffe reaktiver als Methan sind und daher zu Kohlenoxiden oxidiert werden. Um diese unerwünschten Reaktionen bei hohen CH4-Umsätzen zu unterdrücken, sind neue Katalysatoren oder alternative Betriebsbedingungen erforderlich. Dies kann erreicht werden, indem grundlegende Beziehungen zwischen den katalytischen Daten (Aktivität und Selektivität) und Katalysatorzusammensetzung und/oder physikalisch-chemischen Eigenschaften hergestellt werden.Das Hauptziel dieses Projekts ist es daher, das Potenzial der explorativen Datenanalyse zum Ableiten der oben genannten Beziehungen zu prüfen. Um von einer solchen Analyse zu profitieren, wird ein besonderer Schwerpunkt darauf gelegt, verlässliche experimentelle Daten in Form der Reaktionsgeschwindigkeiten unter kontrollierten Reaktionsbedingungen zu generieren. Diese Daten zusammen mit den Charakterisierungsdaten werden zum Ableiten der fundamentalen, Katalyse-bestimmenden Beziehungen mit Hilfe der Korrelations- und Regressionsbaumanalyse verwendet. Ein weiteres wichtiges Ziel ist die Aufklärung der positiven Auswirkungen von H2O und CO2 auf den Methanumsatz und auf die C2-Selektivität, da diese in der Literatur noch nicht gründlich untersucht wurden, aber neue Möglichkeiten zur Verbesserung der gewünschten Katalysatorleistung eröffnen. Synergieeffekte zwischen H2O und CO2 in Bezug auf solche positiven Effekte sind ebenfalls wahrscheinlich.Um die Projektziele zu erreichen, verfolgen wir einen multidisziplinären Ansatz, der (i) die statistische Analyse sowohl der früheren Literaturdaten als auch der im vorliegenden Antrag gewonnen Daten für das Katalysatordesign, (ii) die darauf basierende Synthese und (iii) die detaillierte Charakterisierung durch ergänzende Techniken, (iv) mechanistische und kinetische Tests unter stationären und transienten Bedingungen (v) sowie Operando-Tests umfasst. Ergänzend zu den katalytischen Tests mit CH4-O2-H2O-CO2-Gemischen werden wir das Potenzial der alternierenden Einspeisung von Luft und Methan in Anwesenheit von H2O und/oder CO2 bezüglich der Verbesserung der C2-Selektivität erforschen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: China
• Partnerorganisation: National Natural Science Foundation of China
• Kooperationspartner: Professor Dr. Guiyuan Jiang