Zeitabhängige Dichtefunktionalbeschreibung korrelierter Elektrodynamik in starken Feldern
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie ist eine der erfolgreichsten Methoden zur Berechnung elektronischer Anregungen. Sie erlaubt die Vorhersage z.B. von Photoabsorptionsquerschnitten oder davon, wie Materie durch elektromagnetische Strahlung verändert wird, z.B. durch Ionisation. Kernstück der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie ist das Austausch-Korrelationspotential. Dieses Potential beinhaltet die wesentlichen quantenmechanischen Vielteilcheneffekte. Für praktische Rechnungen muss dieses Potential, dessen exakte Form nicht bekannt ist, durch Näherungen beschrieben werden. Ziel dieses Projektes war die Erforschung und Entwicklung von Näherungen für das Austausch-Korrelationspotential. Dabei stand die Untersuchung der sogenannten „Gedächtniseffekte", d.h. der zeitlichen Nichtlokalität der exakten quantenmechanischen Dichtefunktionaltheorie, im Zentrum des Interesses. Durch numerische Inversion der zeitabhängigen Schrodinger- und Kohn-Sham Gleichungen konnte sowohl das exakte zeitabhängige Austausch-Korrelationspotential als auch das adiabatisch-exakte Austausch-Korrelationspotential berechnet werden. Die Differenz dieser beiden Potentiale identifiziert die nichtadiabatischen (Gedächtnis-) Effekte. Eine eindeutige Identifizierung dieses Phänomens und seine systematische Untersuchung für verschiedene Formen der Anregung wurde so erstmals möglich. Eine positive Überraschung im Projektverlauf war die Erkenntnis, das trotz des stark nichtperturbativen Charakters der Anregung die Ionisation durch Einwirkung sehr intensiver Laserstrahlung mit der experimentell häufig verwendeten Wellenlänge von 780 nm durch die adiabatisch-exakte Näherung exzellent beschrieben wird. Gleichzeitig zeigte sich, dass die zur Konstruktion der adiabatisch exakten Näherung entwickelten Rechenverfahren einen weiteren Einsatzbereich haben und z.B. auch die numerische Konstruktion des linear-response Kernels fxc ermöglichen. Mit der adiabatisch exakten Näherung wurde ein implizites, durch ein numerisches Verfahren definiertes Dichtefunktional realisiert, das räumlich voll nichtlokal ist. Mit der sogenannten Teilchenzahl-adiabatischen Näherung und einem Orbitalfunktional wurden weitere Näherungen entwickelt, die mit niedrigerem Rechenaufwand als die adiabatisch-exakte Näherung ebenfalls zu sehr vielversprechenden Ergebnissen führen. Die Ergebnisse insgesamt unterstreichen die Leistungsfähigkeit der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Strong-field ionization in time-dependent density functional theory. Europhysics Letters 84, 43001 (2008)
A. S. de Wijn, M. Lein und S. Kümmel
- The adiabatic approximation in non-perturbative time-dependent density functional theory. Physical Review Letters 100, 153004 (2008)
M. Thiele, E.K.U. Gross und S. Kümmel
- Hydrodynamic perspective on memory in time-dependent density-functional theory. Physical Review A 79, 052503 (2009)
M. Thiele und S. Kümmel
- Photoabsorption spectra from adiabatically exact time-dependent density-functional theory in real-time. Physical Chemistry Chemical Physics PCCP 11, 4631 (2009)
M. Thiele und S. Kümmel
- Reconstructing the adiabatic exchange-correlation kemel of time-dependent density functional theory. Physical Review A 80, 012514 (2009)
M. Thiele und S. Kümmel
