Verständnis der diffusionsgetriebenen kolloidalen Abscheidung lasergenerierter ligandenfreier Nanopartikel auf dispergierte Katalysatorträger

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Stephan Barcikowski, seit 5/2020
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428175685

Die Neu- und Weiterentwicklungen von nanobasierten Katalysatoren besitzt ein großes wirtschaftliches Potential. Eine flexible Methode zur Herstellung heterogener Katalysatoren ist die kolloidale Abscheidung von Nanopartikeln auf Trägermaterialien. Dabei kann die Partikelabscheidung durch elektrostatisch attraktive Wechselwirkungen geladener Partikel in Flüssigkeiten initiiert werden. Dahingegen sind Diffusionsprozesse ebenfalls wichtig, die insbesondere im Falle von defektreichen Trägermaterialien beobachtet werden können. Während die Adsorption im elektrostatisch attraktiven Bereich einen unweigerlich spontanen und unspezifischen Abscheidungsmechanismus nahelegt, ist im elektrostatisch repulsiven Bereich, insbesondere an defektreichen Adsorbentien, eine selektive und spezifische Partikelabscheidung zu erwarten. So verursacht die elektrostatisch getriebene Partikelabscheidung aufgrund der hohen Ladungsdichte eine Agglomeration, während im elektrostatisch repulsiven (und damit diffusionskontrollierten Bereich) die Partikel homogen abgeschieden werden können. Aufgrund einer vorliegenden Energiebarriere im elektrostatisch repulsiven Bereich ist die Adsorption von mehreren Nanopartikel zeitgleich an derselben Stelle ungünstig. Derartige Aspekte sind in der Literatur, insbesondere für ligandenfreie Bedingungen, bisher jedoch kaum untersucht. Ligandenfreie Partikel sind zweifellos ideale Modellmaterialien für kolloidale partikeldynamische Untersuchungen.Daher ist das Ziel des Projektvorhabens ein Verständnis der diffusionsgetriebenen Partikelabscheidung durch systematische Untersuchungen zu erlangen und somit eine gezielte Kontrolle bei der Herstellung von heterogenen Katalysatoren zu ermöglichen. Auf Basis von fundierten Hypothesen wird ein Wirkmechanismus erarbeitet, der die Rolle verschiedener Oberflächendefekte auf die Partikelabscheidung beschreiben soll. Hierzu sollen ligandenfreie Nanopartikel verwendet und Träger jeweils mit verschiedenen Sauerstofffehlstellen, Facetten und funktionellen Gruppen gewählt werden. Zur Aufklärung der Nanopartikel-Defekt-Wechselwirkung werden verschiedene Charakterisierungsmethoden verwendet: Photoelektronenspektroskopie (Partikeloxidation, elektronische Struktur, Nanopartikel-Träger-Wechselwirkung), Raman-Spektroskopie (Schwingungsbande von Träger-Partikel-Wechselwirkung), Elektronenmikroskopie (Partikelgröße, -form und -verteilung), Röntgendiffraktometrie (Kristallstruktur), IR-Spektroskopie (funktionelle Gruppen), Thermogravimetrie (Partikelmassenbeladung), BET-Methode (Katalysatoroberfläche), UV-VIS-Spektroskopie (Bandlücke, Adsorptionseffizienz, kolloidale Stabilität), Messung des Zetapotentials (kolloidale Stabilität, Oberflächenladung) und Elektrokatalyse (katalytische Aktivität und Stabilität ORR). Durch systematische Studien soll zum Schluss ein umfassendes Modell zur Aufklärung des Mechanismus der diffusionsgetriebenen Partikelabscheidung aufgestellt und auf verschiedene Materialsysteme übertragen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Ehemalige Antragstellerin: Dr. Galina Marzun, bis 5/2020