Kontrollierte Anregung von Quantenemittern durch nichtlineare plasmonische Nahfelder

• Antragsteller: Professor Dr. Markus Lippitz
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 415999345

Selbst im Fokus des besten Mikroskopobjektivs ähnelt das optische Feld einer ebenen Welle mit einer räumlich flachen Wellenfront. Dies macht die Dipolannäherung allgegenwärtig, wenn die Wechselwirkung von Molekülen, Quantenpunkten und Proteinen mit Licht modelliert wird. Effekte jenseits dieser Näherung, beispielsweise unterschiedliche optische Auswahlregeln, sind nur mit optischen Feldern zugänglich, die auf einer Skala unterhalb der Wellenlänge gekrümmt sind. Plasmonik ist in der Lage, solche gekrümmten Felder durch gezielte Anordnungen metallischer Nanostrukturen zu erzeugen. Die räumliche Form des optischen Feldes ist jedoch durch das Material definiert. Dies macht es schwierig, die räumliche Form zu ändern, um beispielsweise ihren Einfluss auf das Anregungsspektrum eines großen multichromophoren Systems zu demonstrieren.In diesem Projekt schlagen wir vor, nichtlineare Plasmonik zu verwenden, um diese Einschränkung zu überwinden. Nichtlineare Effekte wie die Erzeugung der dritten Harmonischen werden durch die Feldverstärkung in plasmonischen Nanostrukturen erleichtert. Während die lineare Plasmonik recht gut verstanden ist, sind in der nichtlinearen Plasmonik noch viele Fragen offen. Dieses Projekt trägt zu zwei Schlüsselfragen bei: Wie ist die Erzeugung der dritten Harmonischen in Edelmetallen mit der elektronischen Bandstruktur und der Besetzungsfunktion verknüpft? Die Antwort auf diese Frage wird uns erlauben, die lokale nichtlineare Antwort gezielt einzustellen, indem beispielsweise das Elektronengas lokal erhitzt wird. Das zweite Thema sind hybride nichtlineare plasmonische Strukturen, in denen die lokal erzeugte dritte Harmonische zur Anregung einzelner Quantenemitter verwendet wird. In Kombination dieser beiden Ansätze wird unsere plasmonische Nanostruktur als Lichtquelle mit einer räumlichen Anordnung dienen, die durch eine einstellbare Nichtlinearität steuerbar ist. Wir planen, große multichromophore Systeme mit räumlich ausgedehnten exzitonischen Zuständen in der Nähe dieser Lichtquelle anzuordnen, wie z. B. Lichtsammelkomplexe oder H-Aggregate. Unsere neuartige Lichtquelle wird Spektroskopie jenseits der Dipolannäherung ermöglichen, von der wir erwarten, dass sie beispielsweise hilft, die Rolle der Quantenkohärenz in biologischen Systemen zu verstehen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen