Übergangsmetall-Nanopartikel: Eine Verbindung zwischen der frühen Erde und dem frühen Leben

• Antragsteller: Professor Dr. William Martin; Privatdozent Dr. Harun Tüysüz
• Fachliche Zuordnung: Stoffwechselphysiologie, Biochemie und Genetik der Mikroorganismen
• Förderung: Förderung seit 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 404836229

Natürlich vorkommende chemische Reaktionen in H2 produzierenden Hydrothermalquellen zeigen unverwechselbare Ähnlichkeit mit den Reaktionen des zentralen Kohlenstoff- und Energiestoffwechsels in anaeroben Autotrophen, die den Acetyl-CoA Weg der CO2 Fixierung nutzen. Dieser Befund verbindet Chemie der frühen Erde mit Stoffwechselreaktionen primitiver Abstammungslinien rezenter Bakterien und Archaeen. Unsere Experimente der vorangegangenen Förderperiode haben gezeigt, dass zwei natürlich vorkommende Übergangsmetallmineralien, Awaruit (Ni3Fe) und Magnetit (Fe3O4), als nanopartikuläre Katalysatoren in Mülheim synthetisiert, in wässriger Lösung reproduzierbar ein Gasgemisch aus H2 und CO2 (2:3) bei 24 bar in kleinen Reaktoren in Düsseldorf über Nacht bei 100°C in Formiat (ca. 100 mM), Acetat (ca. 100 Mikrometer) und Pyruvat (ca. 40 Mikrometer) überführen. Dieses sehr spezifisch gebildete Produktspektrum umfasst die ersten drei freien Intermediate des Acetyl-CoA Weges von H2 und CO2 zu Pyruvat. Obwohl Ni3Fe und Fe3O4 jeweils die katalytische Leistung des gesamten aus 10 Enzymen bestehenden Stoffwechselweges darbieten können, ist die Stickstoffinkorporation und somit die Aminosäuresynthese bisher mit diesen Katalysatoren nicht gelungen. Deshalb sollen grundlegend andere Reaktionsbedingungen untersucht werden. In der kommenden Förderperiode ist sowohl die Reduktion von CO2 und N2 bei hoher Temperatur und hohem Druck (bis 380°C and 800 bar) als auch die mechanochemische Synthese aktivierter Stickstoffspezies zu untersuchen, um die hydrothermale Synthese von Aminosäuren (den Grundbausteinen der Nukleotidbasen) zu untersuchen. Da wir im bisherigen Projektverlauf zeigen konnten, dass Übergangsmetalle die spezifische H2 abhängige Reduktion von NAD+ zu NADH katalysieren, werden wir ihre Fähigkeit prüfen, die vermutlich ursprüngliche Funktion der Flavin basierten Elektronenbifurkation zu katalysieren: die H2 abhängige Reduktion von Niedrigpotential (Clostridium) Ferredoxin. Bei erfolgreichem Ausgang werden die geplanten Arbeiten chemisch-evolutionäre Brücken zwischen der Physiologie von primitiven Autotrophen und natürlich vorkommender heterogener Katalyse in H2 produzierenden Hydrothermalquellen bauen und unser Verständnis zum Ursprung des Stoffwechsels und letztlich somit zum Ursprung der Mikroben bereichern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen