Echtzeit-Bildgebung von Hochtemperatursinter- und assoziierten Sauerstoffisotopenaustausch-Reaktionen durch die konfokale, hyperspektrale Ramanspektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Thorsten Geisler-Wierwille
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 390544388

Seit der frühsten Menschheitgeschichte spielte die Töpferei eine wichtige Rolle im täglichen und kulterellen Leben in Form von Handwerks- und Kunstobjekten. Töpferware wird durch Brennen von Ton mit verschiedenen mineralischen Zusatzstoffen bei Temperaturen von bis zu 1400°C hergestellt, wobei sich die Minerale im Grünkörper über eine Reihe von Inter- und Intrakorn-Reaktionen zu einem neuen Phasengemisch umwandeln. Detaillierte Kenntnisse über die verschiedenen Transformationsmechanismen und die Temperatur-Zeit-Abhängigkeit der individuellen Reaktionen während des Brennens von mehrphasigen keramischen Ausgangsmaterialien sind notwendig, um Produktionstechnologien zu optimieren und neue keramische Materialien mit bestimmten physikalischen Eigenschaften zu synthetisieren. Desweiteren sind solche Kenntnisse in der Archäologie wichtig, um z.B. antike Brennverfahren zu rekonstruieren. Moderne konfokale Raman-Spektrometersysteme erlauben prinzipiell die zweidimensionale Abbildung von mineralischen Reaktionen und Texturen in-situ, d.h. während sie ablaufen, und ermöglichen somit die Mechanismen der verschiedenen thermischen Reaktionen zu untersuchen. Darüber hinaus können thermodynamische und kinetische Informationen über das Wachstum und den Zusammenbruch bestimmter Phasen, einschließlich metastabiler Phasen, mit hoher Temperatur- und Zeitauflösung gewonnen werden. Nach bestem Wissen des Antragsstellers wurde die Möglichkeit der bildgebenden konfokalen Raman-Spektroskopie bisher nicht genutzt, um Festkörper-Festkörper- oder Festkörper-Schmelze-Reaktionen bei hohen Temperaturen zu untersuchen. Der Machbarkeitsnachweis für solche Untersuchungen wird in diesem Antrag durch die Erbenisses eines ersten Experiments geliefert, welches durchgeführt wurde, um Sinterreaktionen in einem Kaolinit-Feldspat-Quarz-Calcit-basierten Grünkörper bei Temperaturen zwischen ca. 750 und 1150°C zu untersuchen. Die hyperspektrale Raman-Bildgebung ermöglichte die Entwicklung der texturellen Beziehung zwischen Gehlenit, Wollastonit, Anorthit und Pseudowollastonit mit zunehmender Temperatur zu visualisieren. Das große Potenzial der Raman-Spektroskopie für in situ- Untersuchungen von Sinterreaktionen wird durch die Möglichkeit erweitert, die Verteilung von 18-O innerhalb und zwischen verschiedenen Phasen auf der Mikrometerskala abzubilden, wenn 18-O-markierte Reaktanden benutzt werden. Das Prinzip der Analyse von 18-O in kondensierter Materie mit Hilfe der Schwingungsspektroskopie basiert auf der Abhängigkeit der Energie einer Schwingungen von den Massen der an ihr beteiligten Atome. Im dem hier beantragten Projekt sollen systematisch Hochtemperatur-Sinterreaktionen in Zweiphasensystemen sowie in synthetisch zusammengestellten, kaolin-basierten Grünkörpern mit der hyperspektralen Raman-Bildgebung unter Verwendung von 18-O-markierten Calcit- und/oder Quarz als Reaktanden erstmals in situ untersucht werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen