Variation der magnetischen und Transporteigenschaften zweidimensionaler Verbindungen durch Substitution

• Antragsteller: Professor Dr. Wolfgang Bensch; Professor Dr. Hubert Ebert; Dr. Sergiy Medvediev
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 335182511

Ausgehend von der Verbindung Fe1/3TaS2, erkundet das Projekt die Bandbreite und Möglichkeiten die Eigenschaften zweidimensionaler Übergangsmetalldichalkogenide durch Substitution zu variieren. Bei den Projektarbeiten, die sich zunächst auf Verbindungen des Typs MxTaS2 bzw. MxNbS2 (M = Cr, Mn, Fe, Co und Ni) konzentrieren sollen und später auf die Substitutionsreihen MxM'yTaS2 (vorrangig M = Fe und M' = Co) sowie MxTaS2-ySey ausgeweitet werden, wird die Abhängigkeit der magnetischen und Transporteigenschaften von der chemischen Zusammensetzung im Vordergrund stehen. Dieses komplexe Themengebiet soll durch die enge Verzahnung von Präparation, umfassender analytischer und physikalischer Charakterisierung sowie Theorie mit einer starken Wechselwirkung der beteiligten Arbeitsgruppen bearbeitet werden.Die synthetischen Arbeiten liefern über chemische Transportreaktionen Einkristalle ausreichender Größe für die geplanten Charakterisierungen der physikalischen Eigenschaften. Die Produkte werden mit Röntgenbeugungsmethoden und in ausgewählten Fällen auch mittels Elektronenmikroskopie charakterisiert. Dabei steht die Frage nach vorliegenden Überstrukturen, der Besetzung der einzelnen kristallographischen Positionen, der Einfluss einer Wärmebehandlung und der resultierende Ordnungsgrad im Vordergrund. Die Stabilität von Überstrukturen soll mit temperaturaufgelöster in-situ Röntgenbeugung erfasst werden. Alle Verbindungen werden bezüglich der magnetischen und elektrischen Transporteigenschaften temperaturabhängig eingehend untersucht, wobei die Magnetotransporteigenschaften richtungsabhängig bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern gemessen werden. Diese Messungen liefern Informationen über die vorliegende magnetische Ordnung und Anisotropie, über den Magnetwiderstand (MR) und den Hall-Effekt sowie das Auftreten von Ladungsdichtewellen bzw. Supraleitung. Die Anwendung von hohen Drücken wird genutzt um die strukturellen Parameter und elektronischen Eigenschaften weiter durchzustimmen. Im Mittelpunkt stehen dabei die Suche nach druckinduzierter Supraleitung und die Untersuchung des Zusammenspiels von Struktur, elektronischer Struktur und Supraleitung. Ein detailliertes Verständnis der experimentellen Ergebnisse wird durch DFT-basierte Elektronenstrukturrechnungen erreicht. Substöchiometrie bzw. Substitution werden dabei mittels der Coherent Potential Approximation Legierungstheorie erfasst, was u.a. bei Untersuchungen zur präferentiellen Besetzung bzw. Nahordnung auf Untergittern genutzt wird. Diese Rechnungen liefern zunächst Aussagen über den Grundzustand und die magnetische Ordnung. Eigenschaften bei endlichen Temperaturen werden über Monte Carlo-Simulationen erschlossen. Zur Diskussion der Transporteigenschaften wird der Leitfähigkeitstensor über den Linearen-Antwortformalismus berechnet. Eine relativistische Formulierung berücksichtigt die Spin-Bahn-Kopplung bei der temperaturabhängigen Berechnung des MR und gibt Zugang zum Hall-Widerstand.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen