Polykristalline Materialien - Vergleich von Theorie und Experiment
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Theoretische Physik der kondensierten Materie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Wir haben zuerst Absorptions-, Streu- und Extinktionsspektren im infraroten Spektralbereich für kugelförmige Teilchen aus verschiedenen optisch einachsigen Modellmaterialien simuliert. Die Modellmaterialien unterschieden sich nur in der Oszillatorstärke. In den Simulationen haben wir auch die Orientierung der Ausbreitungsrichtung und Polarisationsrichtung der einfallenden Strahlung zur optischen Achse variiert um Abweichungen der Spektren zu denen, die mit der 1/3-2/3-Näherung berechnet werden, und auch um Effekte der Geometrie selbst herauszufinden. 2D-Bilder des E-Feldes für drei senkrecht zueinander stehenden Schnitte durch das Kugelzentrum zeigen, dass die Welle um das Teilchen herumgebogen wird und auch in das Teilchen eindringt, wodurch die im Projekt beobachteten und beschriebenen Effekte der Anisotropie verusacht werden. Die Ergebnisse zeigen dass ein genereller Gültigkeitsbereich der üblichen 1/3-2/3-Näherung nicht abgeleitet werden kann, da die spektralen Effekte der Anisotropie nicht nur von der Geometrie und Oszillatorstärke, sondern auch von die Isoliertheit eines Oszillators, bzw. dem Maß der Entartung, abhängen. So zeigen die Ergebnisse auch, dass die Effekte der Anisotropie offenbar von der elektrostatischen Näherung entkoppelt sind; für kleine Kugeln, deren Absorptions-, Streu- oder Extinktionsspektren keine Bulk-Moden aufweisen, können sehr wohl spektrale Effekte durch die optische Anisotropie auftreten. Im zweiten Schritt haben wir die Simulationen auf die astronomische relevanten Materialien Quartz, Korund und Calcit übertragen. Aufgrund der unterschiedlichen Oszillatorstärken und Grad der Anisotropie bzw. Entartung der Oszillatoren sind auch die Effekte der Anisotropie für diese drei Materialien verschieden stark ausgeprägt. Für bestimmte Orientierungen der einfallenden Welle zum Teilchen ist die 1/3-2/3-Näherung für die Streuspektren für Quartz, Korund und Calcit anwendbar für Radien bis zu 3, 1 und 4μm, während für die 1/3-2/3-Näherung andere Orientierungen nur für Radien kleine 0.5μm anwendbar ist. Auch in den orientierungsgemittelten Spektren verbleiben Effekte der Anisotropie, die sich durch Bandenverschiebungen und zusätzliche Banden zeigen. Infolgedessen haben wir weiterführende Simulationen zu prolat- und oblatförmigen Korundteilchen durchgeführt, da Korund als fast gesicherter Kandidat für die 13μm Bande in astronomischen Spektren gilt. Hier konnten wir mit den FDTD-Simulationen zeigen, dass unbedingt mehr Informationen über den Spektralbereich zwischen 15 und 25μm vorliegen müssen. In diesem Spektralbereich sind verschiedene Teichenformen und Orientierungen von Korund eindeutig unterscheidbar. Bis dahin verbleibt der wahrscheinlichste Träger dieser 13μm Korund als leicht 11 abgeflachtes oblates Teilchen. Durch Vergleich mit T-Matrix-Spektren von Korund konnten wir aber feststellen, dass in den astronomischen Spektren keine Bulk-Moden erkennbar sind, so dass es sich zumindest um kleine Teilchen (<0.25μm) handeln muss. Bei der Untersuchung der Reexionsspektren für polykristalline Proben konnte ich für jedes Simulationsproblem eine Lösung finden, sodass wir auch diesen Projektteil erfolgreich abschließen konnten. Wir konnten zeigen dass zur Beschreibung der Reexionsspektren für "kleine" Teilchen ARIT-Theorie eindeutig der EMA-Theorie überlegen ist, und auch deutliche Teichenformeffekte nachweisen. Die λ/10-Annahme als Grenze zwischen "großen" und "kleinen" Teilchen hat sich als nicht gültig erwiesen, insgesamt können die Teilchen wesentlich größer sein als erwartet, um noch als "klein" zu gelten. Aus diesen Untersuchungen und Ergebnissen hat sich die Idee der "Schachbrettstruktur" für optisch isotrope Materialien ergeben. Auch hier sind beim übergang von großen zu kleinen Teilchen deutliche Veränderungen in den Spektren zu beobachten. Da auch bald ein Nanoscriber zur Verfügung steht, können für diese Untersuchungen direkt mit Messungen am FTIR Spektrometer kombiniert werden. Mit den FDTD-Simulationen konnten wir auch weiterhin die Mitarbeiter des Instituts für Geophysik und extraterrestrische Physik an der TU Braunschweig unterstützen. Der ausführliche Vergleich von Spektren, die mit FDTD, DDA und Raytracing berechnet wurden, hat gezeigt, dass die Raytracing-Methode den Anteil an gestreuter Strahlung erheblich unterschätzt. Dies muss unbedingt bei weiteren oder ähnlichen Untersuchungen berücksichtigt werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Deviations from Beer’s law on the microscale – nonadditivity of absorption cross sections, Phys. Chem. Chem. Phys., 21, 9793 (2019)
Th. G. Mayerhöfer, S. Höfer, J. Popp
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/C9CP01987A) - The effect of anisotropy on cross section spectra of quartz, calcite and corundum spheres of moderate size, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 2020, Volume 256, 107241-1
S. Höfer, H. Mutschke, Th. G. Mayerhöfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.jqsrt.2020.107241) - The effect of anisotropy on cross section spectra of uniaxial spherical particles small compared to the wavelength, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, Volume 246, 2020, 106909-1
S. Höfer, H. Mutschke, Th. G. Mayerhöfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.jqsrt.2020.106909) - Effects of anisotropy on absorption cross section spectra of medium sized spheroidal corundum particles, Astronomy & Astrophysics
S. Höfer, H. Mutschke, Th. G. Mayerhöfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1051/0004-6361/202038931)
