Magnetfeldunterstützte chemische Gasphasenabscheidung von Übergansmetalloxiden und in situ Untersuchungen der elektronischen Struktur mit Hilfe von Roentgenabsorptionsspektroskopie (MagSpec)

• Antragsteller: Professor Dr. Sanjay Mathur; Dr. David Mueller
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 319443528

Verglichen mit den konventionellen Parametern der chemischen Gasphasenabscheidung (CVD) wie Temperatur und Druck ist der Einfluss von äußeren Parametern wie z. B. magnetischen Feldern weit weniger gut untersucht. In der ersten Phase des Projekts wurden signifikante Effekte magnetischer Felder auf die Zusammensetzung und Morphologie der erhaltenen Filme aufgezeigt, die sich in Änderungen in den funktionalen Eigenschaften wiederspiegelten. Magnetfeldunterstützte CVD (mfCVD) von Cr(OBut)4 führte z. B. zur Abscheidung von Cr3C2 im Feld gegenüber Cr2O3 bei konventioneller Abscheidung. Im Magnetfeld abgeschiedene Eisenoxidfilme zeigten starke Anisotropieeffekte die zu erhöhter photoelektrochemischer Aktivität führten. Die wissenschaftlichen Ziele dieses Antrages sind (i) eine Korrelation der Feldeffekte mit homo- und heterogener Nukleation durch Erhöhung der Feldstärke und des Molekülflusses (Universität Köln) und (ii) eine Aufklärung des Wachstumsprozesses und Einfluss des magnetischen Feldes auf atomarer Ebene durch synchrotrongestützte Röntgenspektroskopie während der Abscheidung (Forschungszentrum Jülich). Zu diesem Zweck wird die Umwandlung molekular Vorstufen zur Spinellbildung (z. B. [CoAl2(OR)8] und [CoFe2(OR)8]) in Festkörperdünnschichten systematisch auf Phasenbildung und -umwandlung untersucht werden. So wird die die Verbindung zwischen intrinsischen Moleküleigenschaften wie z. B. Magnetismus und deren Manifestation in Festkörpereigenschaften wie Korngröße und Kristallstruktur aufgezeigt werden. Röntgenabsorptionsexperimente während des Filmwachstums werden entschlüsseln, wie Nukleation, Oberflächendiffusion und Redoxvorgänge vom angelegten Magnetfeld beeinflusst werden und so ein allumfassendes Bild der Oberflächenchemie und von Präzipitationsvorgängen in wachsenden Oxiden geben. Die Ergebnisse werden demonstrieren, ob und wie das Parameterfeld der CVD um magnetische Felder erweitert werden kann, um die Kontrolle von Filmeigenschaften noch gezielter zu ermöglichen. Des Weiteren werden Phasensegregationsprozesse und Oberflächenreaktionen an Spinellen mit para- und diamagnetischen Zentralatomen (CoFe2O4 und CoAl2O4) untersucht werden. Die Überprüfung des Einflusses der mfCVD auf die Oberflächeneigenschaften wird durch in situ Röntgenspektroskopie an der gas-fest Grenzfläche durchgeführt werden, bei der die Interaktion von kleinen Molekülen wie H2O und CO2 mit dem Festkörper analysiert wird. Diese Aktivitäten werden durch die komplementäre Expertise andere Mitglieder des SPP auf dem Gebiet der Bestimmung der magnetischen Eigenschaften (RG Gutfleisch), der magnetischen Festkörper-NMR (RG Wurmehl) sowie hochauflösender Raster- und Transmissionsmikroskopie (RG Volkert) unterstützt werden.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1959: Manipulation of matter controlled by electric and magnetic fields: Towards novel synthesis and processing routes of inorganic materials