Reprogrammierbare und lichtadaptive mechanische Gradienten in wasserbasierten Hochleistung-Nanozellulosematerialien

• Antragsteller: Professor Dr. Christopher Barner-Kowollik; Professor Dr. Andreas Walther
• Fachliche Zuordnung: Polymermaterialien
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 289996893

Mechanische Gradientenmaterialien sind in der Natur weit verbreitet (z.B. Mineralisierungsgradient im Anheftungspunkt von Bändern an Knochen) und dienen der Stressdelokalisierung, um so mechanische Eigenschaften im Hinblick auf Bruchresistenz, Steifigkeit und Abrasionsresistenz zu optimieren. Solche Strukturen sind inspirierend für zukünftiges Materialdesign, sowohl was strukturelle, aber auch funktionale Anwendungen angeht. Mit Gradientenmaterialien ist es möglich bruchresistentere Verbindungen zwischen steifen und elastomeren Materialien aufzubauen, komplexe Morphingprozeduren in strukturierten Hydrogelen zu ermöglichen, oder auch Zellwachstum und -migration zu kontrollieren. Konzeptionell lassen sich solche Gradientenmaterialien in (i) laterale und sandwichartige Gradienten, (ii) 2D und 3D strukturierte Gradienten, sowie (iii) im Rahmen der Komplexität von einmalig irreversibel geschriebenen Gradienten, über reprogrammierbare/umschreibbare Gradienten, bis hin zu adaptiven Gradienten unterteilen. Das zentrale Ziel dieses Antrags ist es Strategien für irreversible und reversible photochemische Konjugationstechniken zur Strukturierung von permanenten, umprogrammierbaren und Licht-adaptiven, lateral strukturierten Gradientenmaterialen zu entwickeln und quantitativ zu verstehen, um diese so zur Darstellung von mechanisch überlegenen Nanopapieren auf Basis von geeignet modifizierten Zellulose-Nanofibrillen (CNF) und Polymeren einzusetzen. Wir fokussieren uns auf drei Generationen an hybriden CNF/Polymer Nanopapieren mit zunehmenden Graden an Komplexität und möglichem Eigenschaftsniveau: (i) Einmalig schreibbare Gradientenmaterialien mit selbst-berichtenden und irreversiblen Photoreaktionen, (ii) Umschreibbare Gradienten auf Basis reversibler Photokonjugationen, (iii) Licht-adaptive mechanische Gradienten, in welchen die Dynamik reversibler Photokonjugationen gezielt ausgenutzt wird. Um diesen interdisziplinären und multiskaligen Herausforderungen zu begegnen, bilden wir ein Team aus zwei komplementären Arbeitsgruppen. Unser Konsortium vereinigt die notwendige Expertise in hocheffizienter Photochemie, präzisem Design von Makromolekülen und Oberflächen (Barner-Kowollik, KIT) mit Nanozellulose, Kolloidwissenschaften, bioinspiriertem Materialdesign und fortgeschrittenen mechanischen Testmethoden (Walther, DWI). Gemeinsam zielen wir auf ein integratives und umfassendes Verständnis ab, wie ausgehend von fundamentalen kinetischen Zusammenhängen der photochemischen Reaktionen, über Nano-/Meso-/Top-down-Strukturierung, komplexe makroskopische mechanische Eigenschaften molekular kontrolliert werden können.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen