Epitaktische MOCVD-Abscheidung thermoelektrischer Materialfilme und Bestimmung der thermoelektrischen Kenndaten inklusive thermischer Leitfähigkeit

• Antragsteller: Professor Dr. Christian Jooss; Professor Dr. Stephan Schulz
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 281725611

In dem Projekt werden Thermoelektrikdünnfilme für Anwendungen bei niedrigen (<350 °C) und mittleren Temperaturen (400 - 700 °C) mittels MOCVD-Prozess epitaktisch abgeschieden und ihre Transporteigenschaften im Detail untersucht. Die gewünschten binären (Sb2Se3, Sb2Te3, Bi2Se3, Bi2Te3; CoSb3) und ternären Materialien (SbxBi1-x)2Te3, Sb2(SexTe3-x), Bi2(SexTe3-x) sowie komplexere Multilayerstrukturen werden ausgehend von metallorganischen Verbindungen der 15. und 16. Gruppe, insbesondere niedervalenten Verbindungen E2R4 und E'2R'2 (E = Sb, Bi; E' = S, Se, Te), sowie Single-Source-Prekursoren R2EE'R', (R2E)2E', RE(E'R')2 und E(E'R')3 (E = Sb, Bi; E' = S, Se, Te), die sich unter milden Bedingungen sauber zersetzen, in systematischen Studien hergestellt, wobei die Entwicklung eines fundamentalen Verständnisses zum Einfluss der unterschiedlichen chemischen Zusammensetzung auf zentrale thermoelektrische Kenndaten (elektrische Leitfähigkeit, Seebeck-Koeffizient) im Zentrum des Interesses steht. Die detaillierte Charakterisierung der Filme ist essentiell, um den spezifischen Einfluss des Prekursors, der Abscheidetemperatur, und des Substratmaterials auf die thermoelektrische Eigenschaften der Materialfilme herauszuarbeiten. Die Vorcharakterisierung der Materialfilme (Kristallinität, Oberflächenmorphologie, chemische Zusammensetzung) erfolgt im Arbeitskreis Schulz, besonders vielversprechende Proben werden anschließend im DFG-Gerätezentrum ICAN (Interdisciplinary Center for Analytics on the Nanoscale, Universität Duisburg-Essen; SAM, XPS, TOF-SIMS) sowie von den Kooperationspartnern Dr. Gabi Schierning (Seebeck-Koeffizienten, Power-Faktor) und Prof. Axel Lorke (elektrische Leitfähigkeit) untersucht. Die Bestimmung der thermischen Leitfähigkeit der binären und ternären Dünnschichten erfolgt im Arbeitskreis von Prof. C. Jooss mittels der 3-omega-Methode. Die Untersuchung der Temperaturabhängigkeit der thermischen Leitfähigkeit im Temperaturbereich von 30 K bis zu 900 K ermöglicht die Bestimmung des Einflusses der Streuung von Phononen an Punktunordnung, Korngrenzen (tiefe Temperaturen) sowie der Phonon-Phonon-Streuung (hohe Temperaturen). An ausgewählten Proben sollen mittels hochauflösender und analytischer TEM-Studien (EELS, Annular Dark Field (ADF)) der Zusammenhang zur Defekt- und Mikrostruktur der Dünnschichten untersucht werden, wobei Nichtstöchiometrien an Korngrenzen und Punktdefekte und Defektcluster als Funktion von Herstellungsparametern und Dotierung im Mittelpunkt stehen. Erste in-situ TEM Experimente sollen Einsichten in das Verhalten unter thermischer Belastung liefern. Die Optimierung thermoelektrischer Eigenschaften mittels Übergittern der ausgewählten Materialsysteme wird untersucht und an einzelnen Proben die in-plane und cross-plane Koeffizienten der thermischen Leitfähigkeit separiert.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortliche: Professor Dr. Axel Lorke; Professorin Dr. Gabi Schierning