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Projekt
Das Proben von molekularer Chiralität und chiraler Dynamik mittels der Erzeugung von höheren Harmonischen
Antragstellerin
Professorin Dr. Olga Smirnova
Fachliche Zuordnung
Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
Förderung
Förderung von 2015 bis 2023
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 281247854
Das Hauptuiel des Projekts ist die Entwicklung neuer Methoden, die für die Struktur und Dynamik molekularer Chiralität empfindlich sind. Unsere Ziele beinhalten die Auflösung und Kontrolle chiraler Mehrelektronendynamik in Molekülen auf ihrer natürlichen Subfemtosekunden-Zeitskala. Bislang blieb diese ultraschnelle Zeitskala chiraler Reaktionen in Experimenten verborgen. Unsere Methode basiert auf der Erzeugung höherer Harmonischer von beliebig orientierten Molekülen in Gas (chirale High Harmonic Generation, cHHG). Ihr Kernpunkt ist die Anwendung maßgeschneiderter intensiver Pulse, die die chirale Reaktion anregen, verstärken und manipulieren.Chiralität ist eine Grundeigenschaft lebender Materie und entscheidend für deren Funktion. Links- und Rechtsenantiomere von Molekülen haben identische chemische und physikalische Eigenschaften, außer sie interagieren mit anderen chiralen Objekten, wie chirales Licht. Traditionelle Methoden zur chiroptischen (CO) Diskriminierung in rotationsisotropen Medien sind lineare spektroskopische Verfahren, die den Unterschied der optischen Reaktion beider Enantiomere auf chirales Licht messen. In diesen Verfahren ergeben sich die CO Effekte aus der Wechselwirkung zwischen lichtinduzierten elektrischen und magnetischen Dipolübergängen. Die magnetischen Effekte in Licht-Materie Wechselwirkung sind für gewöhnlich sehr schwach. Dies führt zu einer schwachen CO Reaktion, die oft 4 bis 6 Größenordnungen kleiner ist als z.B. Lichtabsorption. Die Schwäche chiraler Reaktionen ist eine Herausforderung für zeitaufgelöste Messungen.Stete Bemühungen zur Verstärkung chiraler Reaktion haben kürzlich zu einem großen Fortschritt in Gasphasestudien geführt. Eine der empfindlichsten Verfahren ist die Photoelektronen-Zirkulardichroismus-Spektroskopie, PECD, die die „Dipol-Revolution“ in CO Diskriminierung ankündigte: chirale Diskriminierung ohne chirales Licht. Mehrere neue Methoden folgten diesem Durchbruch, die in der elektrischen Dipolnäherung arbeiten, einschließlich enantioempfindliche Mikrowellendetektion, Photoanregungs-Zirkulardichroismus (PXCD) und photoanregungs-induzierter Photoelektronen-Zirkulardichroismus (PXECD). Die Konzepte von PXCD und PXECD wurden in Phase I dieses Antrags entwickelt und umfassen die ultraschnelle Anregung und Sondierung chiraler Elektronen- oder Schwingungsdynamik. Unsere Theorie bietet eine vereinheitlichte und einfache Beschreibung aller auf der Dipolnäherung basierten Techniken und verdeutlicht die Mechanismen, die eine chirale Diskriminierung ohne chirale Pulse ermöglichen. Mit diesem Wissen sind wir bereit für den entscheidenden neuen Schritt:Wir schlagen vor die „Dipol-Revolution“ zur chiralen HHG zu bringen. Mit der neuen cHHGd-Methode wollen wir hohe Werte des chiralen Dichroismus erreichen und dabei gleichzeitig in der Lage sein, die zugrundeliegende chirale Dynamik mit einer Zeitauflösung abzubilden, die 2 Größenordnungen besser ist als die durch die derzeitig verwendeten Verfahren.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
