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Projekt
Polaronischer Ladungstransport in neuartigen Feststoff-Photokatalysatoren für die solare Brennstoffproduktion
Antragsteller
Dr. Christoph Merschjann
Fachliche Zuordnung
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung
Förderung von 2014 bis 2018
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 259681461
Im beantragten Projekt soll der lichtinduzierte Ladungstransport in neuartigen Materialien für die heterogene Photokatalyse quantitativ untersucht werden. Es wird dabei davon ausgegangen, dass der Ladungstransport in einer beträchtlichen Zahl dieser neuen Materialien nicht in Form eines Bandtransportes, sondern vielmehr als Hopping-Transport erfolgt. Diese Annahme ist durch in der Literatur für einige Materialien dokumentierte Ergebnisse begründet. Bei den betrachteten Materialien handelt es sich um Polymere bzw. Metall-Oxid-Nitride, wobei zwei prototypische Vertreter dieser Klassen im Kern der Untersuchungen stehen werden. Erstgenannte Klasse wird stellvertretend an polymerem Kohlenstoffnitrid untersucht werden, für das die vom Antragssteller bislang veröffentlichten Untersuchungsergebnisse auf einen Hopping-Transport photoinduzierter molekularer Exzitonen hinweisen. Als zweites Material wird neu das Tantaloxidnitrid eingeführt. Dessen optische Eigenschaften weisen starke Parallelen zu verwandten Materialien wie Lithiumniobat und Lithiumtantalat auf, für die ein Hopping-Ladungstransport über kleine Polaronen nachgewiesen werden konnte. Es ist daher davon auszugehen, dass auch hier der Transport polaronischer Natur ist. Im Zuge des Projektes soll der lichtinduzierte Ladungstransport mittels ultraschneller zeitaufgelöster optischer Spektroskopie untersucht werden. Hierzu wird eine Kombination aus transienten Absorptions- und Lumineszenzmessungen vorgesehen. Aus den so gewonnenen quantitativen Messgrößen lässt sich auf die räumliche Dichte sowie die zeitliche Entwicklung lichtinduzierter Ladungsträger schließen. Hierbei bestimmt die Art des Ladungstransportes in charakteristischer Weise die Dauer und Form des Zerfalls der transienten Absorption bzw. Lumineszenz, so dass sich hiermit auf den Ladungstransport zurückschließen lässt. Dies wird weiterhin zur Bestimmung wichtiger Größen wie Ladungsträgerdichte, elektrischer Photo- und Dunkelleitfähigkeit, sowie der Lebensdauer getrennter Ladungsträger im Volumen und an der Oberfläche des Photokatalysators führen. All diese Größen bestimmen maßgeblich die Nutzbarkeit eines Photokatalysators. Da es sich bei den zu untersuchenden Materialien um Pulver handelt, muss ein neuer optischer Aufbau zur quantitativen Bestimmung transienter optischer Eigenschaften streuender Materialien konzipiert und evaluiert werden. Weiterhin ist die Bestimmung der zugrundeliegenden Phänomene (wie etwa Ladungstransport) aus den transienten Messkurven nichttrivial. Es werden daher parallel zu den Messungen Computersimulationen durchgeführt, welche entsprechende Transportmodelle abbilden. Aus dem Vergleich von experimentellen Daten und Simulationen werden dann die oben genannten Größen bestimmt. Es ist zu erwarten, dass sowohl für lineare als auch für nichtlineare optische Prozesse Quantenausbeuten bestimmbar werden, so dass eine Beurteilung der Materialien erleichtert wird.
DFG-Verfahren
Sachbeihilfen
Internationaler Bezug
Frankreich
Großgeräte
Czerny-Turner imaging spectrograph
Gerätegruppe
1800 Spektralphotometer (UV, VIS), Spektrographen (außer Monochromatoren 565)
