Untersuchungen zur Ladungstrennung und -bewegung in bleifreien perowskitbasierten dünnen Filmen und Bauteilen für die Photovoltaik mittels ultraschneller breitbandiger optischer Techniken und elektrischer Charakterisierungsmethoden

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Thomas Lenzer; Professorin Dr. Kawon Oum; Professor Dr. Derck Schlettwein
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 259660330

Über die letzten Jahre haben dünne Bleihalogenid-Perowskit-Schichten einen phänomenalen Anstieg in ihrer photovoltaischen Leistung gezeigt, wobei zurzeit Effizienzen von über 22% erreicht werden. Möglicherweise werden aber letztendlich intrinsische Stabilitätsprobleme z.B. bezüglich Feuchtigkeit und thermischer Zersetzung sowie die Giftigkeit der entstehenden wasserlöslichen Bleisalze ihre weitläufige Anwendung verhindern. Eine der zentralen Herausforderungen auf diesem Gebiet ist es daher, stabile und ungiftige Perowskite mit guten optoelektronischen Eigenschaften zu finden. Dieses erfordert ein vertieftes Verständnis der Ladungsträgerdynamik und der photovoltaischen Eigenschaften solcher Systeme. Im vorliegenden Antrag, welcher auf Vorarbeiten der AGs Lenzer, Oum und Schlettwein an Halogenid-Perowskiten aufbaut, möchten wir daher die bisher noch weitgehend unbekannte Ladungsträgerdynamik sowie die elektrischen Eigenschaften von vielversprechenden bleifreien Perowskit-Filmen und -Bauteilen auf Basis von Bismut, Antimon, Palladium, Zinn und Indium untersuchen. Leistungsfähige zeitaufgelöste Laserverfahren auf Basis der Pump-Superkontinuum-Probe(PSCP)-Spektroskopie/Mikroskopie, welche den UV-Vis-NIR-Bereich über weite Zeitskalen von Femtosekunden bis zu Millisekunden abdecken, sollen in Kombination mit an dünne photovoltaisch aktive Schichten angepassten elektrischen Charakterisierungsmethoden auf einen wohldefinierten Satz von Perowskit-Dünnschichten und Bauteilen angewendet werden, die auf Doppelperowskiten und leerstellengeordneten niedrigdimensionalen Perowskit-Strukturen basieren. Hiermit werden wir ein detailliertes mikroskopisches Verständnis der photoinduzierten Trennung, des Transports, der Abkühlung und der Rekombination der Ladungsträger erhalten. Die elektrische Charakterisierung wird sowohl auf die Kontakteinstellung in der Grenzfläche als auch auf komplette Solarzellen unter Bestimmung der Strom-Spannungs-Kurven, des Wirkungsgrads sowie der spektralen Abhängigkeit der äußeren Quantenausbeute abzielen. Wir werden bleifreie Perowskite mit Hilfe von nasschemischen Verfahren unter Verwendung von Rotationsbeschichtung, physikalischer Gasphasenabscheidung sowie gepulster Laserabscheidung herstellen. Hochqualitative dünne Schichten sollen auf verschiedenen Substraten erzeugt werden, um einfache Perowskit-Grenzflächensysteme bis hin zu Photovoltaik-Bauteilen mit planaren bzw. mesoporösen n-i-p- und p-i-n-Architekturen aufzubauen. Zusätzlich zu den in unseren früheren Arbeiten verwendeten Spektroskopie- und Mikroskopie-Techniken möchten wir die breitbandige transiente PSCP-Reflexionsspektroskopie als weiteres Verfahren implementieren: Für transparente Proben können hierbei in Verbindung mit transienter Transmissionsspektroskopie die Änderungen der Reflexion und Transmission simultan bestimmt werden. Zusätzlich wird es der neue Aufbau ermöglichen, die stark absorbierenden und opaken dünnen Perowskit-Schichten in Solarzellen zu untersuchen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen