Anlage zur spinaufgelösten Photoelektronen-Spektroskopie mit ultrakurzen Röntgenpulsen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Durch die gewährte Förderung konnte die geplante Apparatur zur spin-, zeit- und impulsaufgelösten Photoelektronen-Spektroskopie mit ultrakurzen Röntgenpulsen implementiert werden. Dieses neuartige Forschungsgroßgerät ermöglicht fundamental neuartige Untersuchungen ultraschneller Phänomena an Oberflächen und in kondensierter Materie. Die Kombination aus Ultrakurzzeitlichtquellen im weichen Röntgenbereich, höchst leistungsstarken Elektronenspektrometern und neuartigen hocheffizienten Spin Detektoren erlaubt es nun erstmals die gesamte spinabhängige elektronische Bandstruktur von technologisch relevanten sowie fundamental höchst interessanten Materialen auf der Zeitskala weniger Femtosekunden abzubilden. Die durch ein solches „vollständiges Photoemissions-Experiment“ gewonnen Ergebnisse erlauben einen beispiellos klaren Blick auf die elementaren physikalischen Prozesse und Wechselwirkungen in kondensierter Materie und wie diese durch optische Anregungen verändert und kontrolliert werden können. Nach erfolgreicher Implementierung der Ultrakurzzeitquelle für Röntgenpulse basierenden auf dem Konzept der Erzeugung sogenannter „hoher Harmonischer“ in Edelgasen und dem angeschafften Laserverstärkersystem, sowie der erfolgreichen Installation und Inbetriebnahme des angeschafften Gesamtsystems für spin- und winkelaufgelöste Photoemission wurden die ersten Untersuchungen von optisch induzierten Ultrakurzzeit-Phänomenen in korrelierten Elektronensystemen, in ferromagnetischen Materialen und an funktionalen Adsorbatschichten durchgeführt. Die komplexen Vielteilchenwechselwirkungen in sogenannten korrelierten Elektronensystemen führen zur Entstehung einer Vielzahl von Phasen der Materie abhängig von der Temperatur oder der Ladungsdotierung. Eines der prototypischen Materialen auf diesem Gebiet ist die kristalline Legierung 1T- TiSe2 welche einen charakteristischen Phasenübergang zwischen einen Ladungsdichtewelle (CDW, engl. für Charge-Density-Wave)-Phase bei tiefen Temperaturen und einer metallischen Phase bei Raumtemperatur aufweist. Für dieses System konnten neuartige Einblicke in den Zusammenhang zwischen der Größe der elektronischen Bandlücke in der CDW-Phase und der optisch induzierten Elektronendynamik gewonnen werden. Es konnte gezeigt werden, dass die Anzahl der durch Sekundärprozesse (Auger Prozesse) erzeugen angeregten Ladungsträgern welche für die Überwindung des Phasenübergangs essentiell sind direkt mit der Größe der Bandlücke verknüpft ist. Während des Phasenübergangs ändern sich sowohl die Größe der Bandlücke als auch die Anzahl der angeregten Ladungsgrößer dynamisch wodurch beide Effekte sich gegenseitig verstärken. Diese Kopplung beider Effekte ist für die extrem schnelle Unterdrückung der CDW-Phase nach optischer Anregung mit fs-Pulsen im infraroten Spektralbereich verantwortlich. Des Weiteren konnten neue Einblicke in die fs-Bandstruktur Dynamik des Phasenübergangs des Ferromagneten Kobalts in den paramagnetischen Zustand gewonnen werden. Entscheidend hierbei war, dass mithilfe von spin- und winkelaufgelöster Photoemission die optisch induzierten spektralen Änderungen von Minoritäts- und Majoritäts-Elektronen simultan abgebildet und untersucht werden konnte. Dadurch konnte gezeigt werden, dass während des optisch induzierten Phasenübergangs eine transiente Mischung der Zustandsdichte von Minoritäts- und Majoritäts-Elektronen auftritt, welche zu einer Reduzierung des Ungleichgewichtes der Anzahl von Minoritäts- und Majoritäts-Elektronen und somit zur Unterdrückung der ferromagnetischen Phase führt. Im Speziellen könnten keine Hinweise auf eine signifikante Veränderung der Austauschaufspaltung zwischen den Bändern der Minoritäts- und Majoritäts-Elektronen festgestellt werden. Unsere Ergebnisse sind ein erster entscheidender Schritt auf dem Weg zu einem klaren Verständnis der Rolle der transienten Bandstruktur für die ultraschnelle Magnetisierungsdynamik in magnetischen Materialien.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Nat. Commun., Vol. 7, S. 12902. (2016)
S. Mathias, S. Eich, J. Urbancic, S. Michael, A. V. Carr, S. Emmerich, A. Stange, T. Popmintchev, T. Rohwer, M. Wiesenmayer, A. Ruffing, S. Jakobs, S. Hellmann, P. Matyba, C. Chen, L. Kipp, M. Bauer, H. C. Kapteyn, H. C. Schneider, K. Rossnagel, M. M. Murnane und M. Aeschlimann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/ncomms12902) - New J.Phys. 18, 103054. (2016)
N. Haag, M. Laux, J. Stöckl, J. Kollamana, J. Seidel, N. Großmann, R. Fetzer, L. L. Kelly, Z. Wei, B. Stadtmüller, M. Cinchetti und M. Aeschlimann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/1367-2630/18/10/103054) - Sci. Adv.3, S. e1602094. (2017)
S. Eich, M. Plötzing, M. Rollinger, S. Emmerich, R. Adam, C. Chen, H. C. Kapteyn, M. M. Murnane, L. Plucinski, D. Steil, B. Stadtmüller, M. Cinchetti, M. Aeschlimann, C. M. Schneider, S. Mathias
(Siehe online unter https://doi.org/10.1126/sciadv.1602094)
