Korrelierte Elektronen- und Kernbewegungen in Molekülen

• Antragsteller: Dr. Claus-Peter Schulz
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 233471155

In diesem Projekt wollen wir die zeitaufgelöste Dynamik von Elektronen und Kernen in Molekülen untersuchen. Insbesondere möchten wir die Kopplung elektronischer Freiheitsgrade sowie die Kopplung elektronischer und nuklearer Freiheitsgrade in kleinen zweiatomigen bis mittel großen mehratomigen Molekülen auf einer Zeitskala von Attosekunden bis zu einigen Femtosekunden erforschen. In der Anfangsphase des Projekts soll mit Hilfe der Starkfeld-Ionisation (SFI) die induzierte adiabatische und nicht-adiabatische Vielelektronen-Dynamik studiert werden. Dazu beabsichtigen wir, die entstehenden Fragment-Ionen und Elektronen in Koinzidenz und mit voller Winkelauflösung zu vermessen und dadurch den Zusammenbruch der Näherung einzelner aktiver Elektronen (single active electron, SAE) auf molekularer Basis zu untersuchen. Danach wollen wir die in Molekülen induzierte reine Elektronendynamik und gekoppelte Elektronen- und Kerndynamik mit Hilfe der zweifarben XUV+IR Pump-Probe-Spektroskopie studieren. Zwei unterschiedliche Szenarien sollen untersucht werden. Der Zusammenbruch der SAE Näherung nach SFI führt zur Bildung einer kohärenten Überlagerung von elektronische Zuständen im Molekül-Ion und folglich zu einer Elektronendynamik auf der Attosekunden bis einige Femtosekunden Zeitskala, die auch an eine Kerndynamik ankoppeln kann. In diesem Szenarium wollen wir Attosekunden Impulse nutzen, um die gekoppelte Elektronen- und Kerndynamik zu untersuchen. Im zweiten Szenarium wollen wir die reine Elektronendynamik und die gekoppelte Elektronen- und Kerndynamik von Molekülen nach der Ionisation mit Attosekunden-Impulsen studieren. Die dadurch in Gang gesetzte Dynamik wird mit Hilfe des Feldes eines IR-Impulses abgefragt, das unterschiedliche angeregte Zustände im Molekül-Ion kohärent koppelt.Die Experimente werden durch den Einsatz von drei Spitzentechnologien ermöglicht: (i) einem hoch repetierendem (400 kHz) Lasersystem, das auf der optisch-parametrischen chirped pulse Verstärkung (OPCPA) basiert und IR-Impulse mit wenigen Zyklen erzeugt, (ii) der Attosekunden Impuls-Erzeugung durch die Generierung hoher Harmonischer mit Hilfe stark fokussierender optischen Anordnungen und (iii) der Verwendung eines Reaktions-Mikroskops, das die simultane und koinzidente Bestimmung der vollen 3D Impulsvektoren mehrerer geladener Reaktionsfragmente (Elektronen und Ionen) ermöglicht. Hierdurch kann die zeitliche Entwicklung von elektronischen und nuklearen Strukturen in Molekülen in Echtzeit vermessen werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Person: Professor Dr. Marc Vrakking