Nichtlineare THz-Dynamik und Quantenvakuum-Photonik gequetschter Quantenvakua
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Feld der Resonator-Quantenelektrodynamik eröffnet unzählige Möglichkeiten zur Kontrolle von Licht-Materie-Wechselwirkung auf Subwellenlängenskalen, bei der die Kopplung von elektronischen und optischen Moden fundamental neue Quanteneigenschaften hervorbringt. Die außergewöhnlich großen Kopplungsstärken im Terahertz (THz)-Spektralbereich haben dabei spektakuläre Untersuchungen ermöglicht, wie beispielsweise die Beeinflussung elektronischen Transports durch Vakuumfelder, Quantenchemie in optischen Resonatoren, die Vakuum-Bloch-Siegert-Spektralverschiebung, Vakuumfeld-induziertes Tunneln oder nichtlokale polaritonische Effekte. Unser Projekt stieß in diesem bisher auf Gleichgewichtseffekte beschränkten Feld erstmalig die Tür zu nicht-adiabatischen Nichtlinearitäten auf Subzyklenzeitskalen auf und verfolgte dabei vier komplementäre Stoßrichtungen. Zunächst gelang es uns, Kopplungsstärken ΩR/ωc = 1.43 weit jenseits etablierter Rekorde zu erzielen, wobei ΩR die Vakuum-Rabifrequenz und ωc die Trägerfrequenz des Lichtfeldes bezeichnen. Dieser Erfolg wurde durch ein neues Konzept zum Design ultra- bzw. tiefstarker Kopplung ermöglicht, bei dem wir die elektronische Resonanz als aktives Element einsetzen, um das Volumen der Vakuummode des Resonators drastisch zu verringern. Auf dieser Basis entwickelten wir fortgeschrittene Strukturen, die die Untersuchung nicht-adiabatischer Dynamik ermöglichen. Hierzu zählen tiefstark gekoppelte Resonatoren mit schaltbaren Elementen, deren Leitfähigkeit sich mittels Femtosekunden-laserimpulsen innerhalb von < 100 fs durch Anregung dichter Ladungsträgerplasmen stark erhöhen lässt. In der Folge kollabiert die Vakuummode des Resonators und damit die Licht-Materie-Kopplung. Die dabei beobachtete Dynamik umfasst eine neuartige oszillatorische Antwort der zeitaufgelösten Transmission und lässt auf eine Schaltdauer von nur 2% der Zykluszeit der niederenergetischsten gekoppelten Mode schließen. Die Möglichkeit, den in diesem Fall mit 0.32 Vakuumphotonen besetzten exotischen Grundzustand nicht-adiabatisch zu manipulieren, ist eine ideale Voraussetzung für derzeit am Lehrstuhl in Aufbau befindliche Experimente zur Detektion von Vakuumphotonen. Eine weitere Facette der Subzyklendynamik beleuchteten wir durch die erstmalige Untersuchung von THz-Nichtlinearitäten ultrastark gekoppelter Strukturen. Mittels zweidimensionaler amplituden- und phasenaufgelöster Hochfeld-Spektroskopie konnten wir Nichtlinearitäten bis zur 8. Ordnung einzelner gekoppelter Resonanzen beobachten und durch eine Liouville-Pfadanalyse auf individuelle Mehrphotonen-Wechselwirkungsprozesse zurückführen. Darüber hinaus zeigten sich Signaturen, die eine nichtlineare Wechselwirkung mehrerer Polaritonresonanzen und somit eine Aufweichung der Normalmodennäherung ultrastarker Kopplung unter Erhalt des Kopplungsmechanismus nachweisen. Hierdurch ergeben sich Perspektiven, Quantenzustände durch Nichtlinearitäten sowie nicht-klassische Lichtfelder zu erzeugen. Schließlich entwickelten wir in Kooperation mit Prof. Dr. Cristiano Ciuti (Université Paris) neue, auf Subzykleneffekte angepasste Quantentheorien, mittels derer wir unsere Experimente quantitativ beschreiben konnten. Zusammenfassend haben unsere experimentellen und theoretischen Arbeiten das Feld der Resonator-Quantenelektrodynamik um den bisher nicht betrachteten Parameter der Zeit, insbesondere auf Skalen deutlich unterhalb der optischen Zykluszeit, erweitert. Dabei demonstrierten wir Kopplungsstärken von ΩR/ωc = 1.43 (ΩR/ωc ≥ 3.2), Ausschalten von ΩR auf Zeitskalen von nur 2% der Zykluszeit und damit verbundene charakteristische Polarisationsoszillationen sowie hohe THz-Nichtlinearitäten bis zur 8. Ordnung. Die hierbei eröffneten spektakulären Möglichkeiten, wie die Detektion von Vakuumstrahlung oder die Erzeugung nicht-klassischer Lichtfelder, werden in unserer Gruppe bereits aktiv verfolgt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Terahertz Light–Matter Interaction beyond Unity Coupling Strength. Nano Letters 17, 6340 (2017)
A. Bayer, M. Pozimski, S. Schambeck, D. Schuh, R. Huber, D. Bougeard, and C. Lange
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.7b03103) - Non-adiabatic stripping of a cavity field from electrons in the deep-strong coupling regime. Nature Photonics 14, 675 (2020)
M. Halbhuber, J. Mornhinweg, V. Zeller, C. Ciuti, D. Bougeard, R. Huber, and C. Lange
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/s41566-020-0673-2) - Tailored Subcycle Nonlinearities of Ultrastrong Light-Matter Coupling. Phys. Rev. Lett. 126, 177404 (2021)
J. Mornhinweg, M. Halbhuber, C. Ciuti, D. Bougeard, R. Huber, and C. Lange
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/physrevlett.126.177404)
