Molecular imaging with circularly polarized strong fields
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Gegenstand dieses Projektes war die theoretische Untersuchung der Wechselwirkung zirkular polarisierter starker Laserfelder mit Atomen und Molekülen. Die übergeordnete Zielsetzung bestand darin, aus Photoelektronen-Impulsverteilungen auf Eigenschaften von Molekülen zurückzuschließen. Besonderes Augenmerk wurde dabei auf die Ausdehnung der Impulsverteilungen in Richtung der Laserpropagationsachse gelegt, im Folgenden als “laterale Breite” bezeichnet. Zunächst wurde die Ionisation von Atomen untersucht und festgestellt, dass die laterale Breite in sehr guter Näherung adiabatisch interpretiert werden kann, d.h. sie hängt wenig von der Laserwellenlänge (im Bereich 400-1400 nm) ab. Während für die Lage des maximalen Signals in der Impulsverteilung ein Entvölkerungseffekt bei hohen Intensitäten mitentscheidend ist, da die Ionisation vorzugsweise bereits vor Erreichen des maximalen Feldes eintritt, ist dies für die Lage der maximalen Breite nicht der Fall. Stattdessen ist die maximale Breite fast immer in unmittelbarer Nähe derjenigen Impulsposition zu finden, die zur Ionisation beim maximalen Feld gehört. Nur bei der kürzesten untersuchten Wellenlange (400 nm) treten deutliche Abweichungen auf. Quantitativ stimmt die laterale Breite aus Single-Active-Electron-Rechnungen gut mit Experimenten überein. Für das Neon-Atom verbleiben allerdings Abweichungen, die im Rahmen dieses Projektes nicht erklärt werden konnten. Bei der Ionisation von Atomen mit entarteten p-Orbitalen haben wir festgestellt, dass die Photoelektronenverteilung eine deutliche Abhängigkeit von der magnetischen Quantenzahl zeigt, da der Ionisationsmechanismus davon abhängt, ob das gebundene Elektronen entgegen oder mit dem ionisierenden Feld rotiert. Unsere Rechnungen für die Ionisation kleiner ausgerichteter Moleküle wie H2+, O2, CO2 usw. haben gezeigt, dass sich die Molekülstruktur deutlich in der Photoelektronenverteilung niederschlägt. Eine Errungenschaft des Projektes ist die Demonstration, dass die laterale Breite von der Richtung des angelegten Feldes relativ zum Molekül und somit vom Emissionswinkel der Photoelektronen in der Polarisationsebene abhängt. Knotenebenen in den Molekülorbitalen schlagen sich besonders deutlich in einer Variation der Breite nieder. Im Allgemeinen ist die Breite erhöht, wenn das elektrische Feld in einer Knotenebene liegt. Im Verlauf des Projektes haben wir uns mit dem Photoelektronen-Zirkulardichroismus (PECD) bei der Multiphotonenionisation von chiralen Molekülen (speziell Campher und Fenchon) befasst. Der PECD-Effekt bewirkt eine Vorwärts/Rückwärts-Asymmetrie der Photoelektronen. In umfangreichen Rechnungen zur Ionisation von zufällig orientierten chiralen Molekülen im Rahmen einer modifizierten ,,Strong-Field Approximation“ haben wir gezeigt, dass ein nicht-verschwindender Zirkulardichroismus die Verwendung von Kontinuumszuständen jenseits der Ebene-Wellen-Näherung erfordert. In unserem Simulationen wurden hierzu Korrekturen mittels der Bornschen Näherung verwendet. Für eine quantitative Übereinstimmung mit dem Experiment sind jedoch in Zukunft weitere Verbesserungen der Theorie, z.B. die Berücksichtigung von resonanten Ionisationsmechanismen notwendig. In einem Nebenprojekt haben wir die Ionisation von Atomen in Zweifarbenfeldern mit zueinander senkrechten Polarisationen zweier linear polarisierter Felder betrachtet. Dazu wurde die zeitabhängige Schrödingergleichung numerisch in zwei Dimensionen für verschiedene relative Phasen der Felder gelöst. Wir konnten zeigen, dass durch Beobachtung der Photoelektronen eine Messung von Ionisationszeiten mit Attosekundenauflösung möglich ist.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Photoelectron circular dichroism of chiral molecules studied with a continuum-state corrected strong-field approximation, Phys. Rev. A 89, 053406 (2014)
I. Dreissigacker, M. Lein
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.89.053406) - Analysis of electron trajectories with two-color strong-field ionization, Phys. Rev. A 92, 013422 (2015)
J. Henkel, M. Lein
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.92.013422) - Signatures of molecular orbital structure in lateral electron momentum distributions from strong-field ionization, Phys. Rev. Lett. 114, 103004 (2015)
I. Petersen, J. Henkel, M. Lein
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.114.103004)
