Nichtlineare Spektroskopie und magnetischer Circulardichroismus mit der approximierte Coupled-Cluster Singles-and-Doubles-Methode RI-CC2
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Rahmen dieses Projektes wurde das RI-CC2-Programm des TURBOMOLE-Paketes mit dem Integral-Code für GIAOs zusammen gebracht und Routinen für die Ableitung von 3-Index Coulomb-Integrals nach der Stärke eines Magnetfeldes mit GIAOs implementiert. Der Responseteil des RI-CC2-Programm wurde mit Modulen für Berechnung meherer induzierten Übergangsmomente und Ableitungen erweitert, die Beschreibung von nicht-linearen und induzierten Circulardichroismen und Doppelbrechungen benötigt werden: • zirkular-polarisierte Phosphoreszenz (circular polarized phosphorescence, CPL) • magnetische Circulardichroismus (MCD) • Zweiphotonen-Circulardichroismus (twophoton circular dichroism, TPCD) • magneto-chiraler Dichroismus (magnetic-chiral dichroism MChD) und • magneto-chirale Doppelbrechung (magnetic-chiral birefringence, MChB) Zum Teil wurden diese Module auch schon mit COSMO als impliziertes Solventmodell gekoppelt. Für MCD wurde darüber hinaus erstmals eine Formulierung im Rahmen der “Coupled-Cluster Damped Response Theorie” entwickelt, die zukünftig für die Berechnung von MCD-Spektren in Spektralbereichen mit vielen Übergangen eingesetzt werden kann. Alle Erweiterungen im RI-CC2-Programm des TURBOMOLE-Pakets sind für die Verwendung auf modernen PC-Clustern mit OpenMP und MPI parallelisiert und sollen ab Sommer 2022 standardmäßig mit der Releaseversion von TURBOMOLE allgemein verfügbar gemacht werden. Aus der ersten Antragsphase des Projektes neun und aus der zweiten Antragsphase bislang sechs Publikationen in referierten Fachjournal hervorgegangen. Zwei weitere Publikationen befinden sich auf aufgrund von Verzögerungen durch Mitarbeiterwechsel und Corona-Pandemie derzeit noch in Verbereitung.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Analytic Molecular Hessian Calculations for CC2 and MP2 Combined with the Resolution of Identity Approximation.J. Chem. Theory Comput., 9 (2013) 1469
Daniel H. Friese, Christof Hättig, Jörg Koßmann
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/ct400034t) - Optical rotation calculations on large molecules using the approximate coupled cluster model CC2 and the resolution-of-the-identity approximation. Phys. Chem. Chem. Phys., 14 (2014) 5942
Daniel H. Friese, Christof Hättig
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c3cp54338b) - Polarizable Embedded RI-CC2 Method for Two-Photon Absorption Calculations, J. Chem. Theory Comput., 11 (2015) 3669-3678
Dalibor Hrsak, Alireza Marefat Khah, Ove Christiansen, Christof Hättig
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jctc.5b00496) - Origin-independent two-photon circular dichroism calculations in coupled cluster theory, Phys. Chem. Chem. Phys., 18 (2016) 13683
Daniel H. Friese, Christof Hättig, Antonio Rizzo
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/C6CP01653G) - Spin-Free CC2 Implementation of Induced Transitions between Singlet Ground and Triplet Excited States, J Chem. Theory. Comput., 12 (2016) 1892
Benjamin Helmich-Paris, Christof Hättig, Christoph van Wüllen
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jctc.5b01197) - Circularly polarised fluorescence and phosphorescence calculations on organic molecules using the approximate coupled-cluster model CC2, Phys. Chem. Chem. Phys., 20 (2018) 21051
Chetana Badala Viswanatha, Benjamin Helmich-Paris, Christof Hättig
(Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c8cp03385d) - UV Absorption and Magnetic Circular Dichroism Spectra of Purine, Adenine, and Guanine: A Coupled Cluster Study in Vacuo and in Aqueous Solution, J. Chem. Theory Comput., 15 (2019) 1242
Sarah Karbalaei Khani, Rasmus Faber, Fabrizio Santoro, Christof Hättig, Sonia Coriani
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jctc.8b00930) - TURBOMOLE: Modular program suite for ab initio quantum-chemical and condensed matter simulations, J. Chem. Phys., 15 (2020) 184107
S. G. Balasubramani et al.
(Siehe online unter https://doi.org/10.1063/5.0004635) - Magnetic Circular Dichroism of Naphthalene Derivatives: A Coupled Cluster Singles and Approximate Doubles and Time-Dependent Density Functional Theory Study, J. Phys. Chem. A, 125 (2021) 243
Simone Ghidinelle, Giovanni Longhi, Sergio Abbate, Christof Hättig, Sonia Coriani
(Siehe online unter https://doi.org/10.1021/acs.jpca.0c09669)
