Wachstumskinetik und Texturbildung von Pyroxensäumen in Dünnschichten

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Privatdozent Dr. Ralf Milke; Professorin Dr. Susan Schorr
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie
• Förderung: Förderung von 2010 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 22341081

Das thermisch aktivierte diffusionskontrollierte Wachstum von Reaktionsbändern ist eine etablierte Labormethode zur Messung von reaktiver Diffusion in Polykristallen. Durch die Miniaturisierung des Versuchsaufbaus in Dünnschichten (Diffusion auf der Nanoskala) sind unsere Resultate ohne das Problem der zeitlichen Skalierung direkt anwendbar auf Prozesse in der Erdkruste. Wir schlagen ein Forschungsprojekt vor, in dem Orthopyroxen-Reaktionsschichten zwischen Forsterit und Quarz in Dünnschichten (Schichtdicke < 1 m bis << 1 m) erzeugt werden, wobei beide Reaktanden als Substratmaterial eingesetzt werden. Die Startmaterialien werden mittels gepulstem Laser hergestellt und werden Schichtanordnungen mit und ohne Keimlage umfassen. Die Experimente zum Schichtwachstum werden zwischen 800 und 1000°C bei Raumdruck durchgeführt. Die Kinetik der Orthopyroxenbildung wird in Echtzeit mittels einer Heizkammer und in-situ Röntgenbeugung im Synchrotron aufgezeichnet. Synchrotronstrahlung wird außerdem eingesetzt, um mit einem Vierkreis-Goniometer Texturen der Reaktionsschichten zu bestimmen. Komplementär zu den Röntgenbeugungsmethoden werden die Mikrostrukturen und -texturen der Reaktionsschichten in einer Kombination von FIB-TEM und analytischen TEM-Methoden untersucht. Das experimentelle und analytische Know-How für die Studie wurde in der zweiten Phase von FOR741 erarbeitet und auf die Bildung von Spinellschichten (MgAl2O4) zwischen Korund (Al2O3) und Periklas (MgO) angewendet. Wir konnten belegen, dass die Wachstumskinetik der Schichten durch die Erfassung integraler Intensitäten von Röntgenbeugungs-Signalen in Echtzeit gemessen werden kann. Es wurde gezeigt, dass die Bildung der Spinellschichten einem temperaturabhängigen Übergang von oberflächen- zu diffusionskontrollierter Kinetik unterliegt. Die Wachstumsgeschwindigkeit ist sehr viel langsamer auf Korundsubstrat als auf Periklas, wobei die Mikrostruktur kompressive Deformation des Korunds anzeigt (positives lokales Reaktionsvolumen), wohingegen die Substrat-Spinell Grenzfläche auf Periklas poröse Struktur hat (negatives lokales Reaktionsvolumen), was auf einen spektakulären chemisch-mechanischen Effekt auf die Wachstumsgeschwindigkeit hinweist. Indem wir für die vorgeschlagene Untersuchung auf das MgO-SiO2 System überwechseln, betreten wir das Feld der Silikatreaktionen mit zahlreichen Anknüpfungspunkten an experimentelle Untersuchungen im Mikrometer-Bereich. Dass Orthopyroxen-Dünnschichtexperimente durchführbar sind, hatten wir schon in einer früheren Studie gezeigt. Das vorgeschlagene Projekt zielt auf eine in-situ Messung der Wachstumskinetik der Pyroxenschichten, mögliche Übergänge von oberflächen- zu diffusionskontrollierten Regimen, auf chemisch-mechanische Effekte und Texturbildung, und somit die Energetik des initialen Stadiums von Silikatreaktionen, durchgeführt mit einer einzigartigen Kombination hochauflösender analytischer Methoden.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 741: Nanoscale Processes and Geomaterials Properties
• Beteiligte Personen: Dr. Ralf Dohmen; Dr. Richard Wirth