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FOR 1405:  Dynamik von Elektronentransferprozessen an Übergangsmetallzentren in biologischen und bioanorganischen Systemen

Fachliche Zuordnung Chemie
Physik
Förderung Förderung von 2011 bis 2017
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 159419156
 
Struktur und Reaktivität von Metallo-Biomolekülen werden in entscheidender Weise von ihrer Ladungsverteilung kontrolliert. Der Transfer von Ladungsdichte muss daher zu Strukturveränderungen sowohl auf molekularer als auch auf atomarer Ebene führen und das Reaktionsverhalten in charakteristischer Weise steuern.
Die katalytische Aktivität von Kupferenzymen wird ganz maßgeblich von diesem Zusammenspiel geprägt. Sie sind nicht nur aus wissenschaftlicher Sicht von herausragendem Interesse für die Chemie, sondern spielen darüber hinaus auch eine überragende Rolle als Vorbilder für industrielle Katalysatoren in der Technik. Im Rahmen dieser Forschergruppe wollen wir den optisch induzierten Ladungstransfer in solchen Systemen und ihren Modellen nutzen, um den zeitlichen Verlauf der so ausgelösten Prozesse zu studieren.
Unser Forschungsansatz fokussiert sich auf die zeitaufgelöste Untersuchung biochemischer Moleküle im elektronisch angeregten Zustand mittels neuartiger Pump-Probe-Experimente unter expliziter Ausnutzung modernster, gepulster Photonenquellen. Damit eröffnen wir einzigartige Perspektiven, die zu einem umfassenderen Verständnis biologischer Reaktionsabläufe auf atomarer Ebene führen und darüber hinausgehend Wege für eine Nutzung dieser Erkenntnisse in der Medizin, der Biologie und der Chemie aufzeigen können.
Bei unseren Experimenten werden sowohl Photonenquellen an Großforschungseinrichtungen (FLASH, PETRA III, ESRF, SLS, DORIS III) als auch optische Laser genutzt und mittelfristig durch Laserquellen im Bereich der harten Röntgenstrahlung (X-FEL) ergänzt. Ihr synchronisierter und simultaner Einsatz gestattet es, einen Ladungstransfer auszulösen und seine Auswirkungen auf das biochemische System zu bestimmen.
Dieses Vorgehen erlaubt es, biochemische Abläufe auf der Femtosekundenskala zu studieren und zu verstehen: Hierbei werden durch die chemische Selektivität weicher Röntgenstrahlung orbitale Zustände des Kupfers und seiner wichtigsten Donoratome sowie ihre Populationen bestimmt, um den Ablauf oben genannter Prozesse auf molekularer und orbitaler Ebene unter anderem auch zeitaufgelöst in Pump-Probe-Experimenten zu visualisieren.
Die Forschergruppe bildet auch eine Plattform, auf der neuartige Strahlungsquellen aus der Physik mit ihren innovativen spektroskopischen Anwendungen und moderne quantentheoretische Methoden kombiniert werden, um grundlegende aktuelle Problemstellungen der Metallo-Biochemie zu lösen. Mit diesen Ergebnissen wollen wir die notwendigen Grundlagen zur gezielten Verbesserung von Oxidationskatalysatoren schaffen, zu einem vertieften Verständnis biologischer Elektronentransferreaktionen kommen und lernen, wie kupferabhängige pathologische Umfaltungsprozesse in Proteinen beeinflusst werden können.
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