Akkurate Berechnung der elektronischen Struktur an Grenzflächen mittels Dichtefunktionaltheorie und GW-Quasiteilchenkorrekturen
Final Report Abstract
Die Funktionsweise der meisten elektronischen Bauelemente basiert auf den Eigenschaften der Grenzfläche zwischen zwei unterschiedlichen Materialien. Ein wichtiger Parameter ist dabei der Bandabstand (band offset) zwischen den verschiedenen Materialien. In den letzten Jahren haben sich Elektronenstrukturrechnungen wie die Dichtefunktionaltheorie (DFT) als wichtige Ergänzung zum Experiment etabliert. Allerdings kann die energetische Position der elektronischen Bänder mit Standard-DFT-Methoden nur unzureichend reproduziert werden (z.B. wird die Bandlücke oft um 50–100% unterschätzt). Hier hat sich die Vielteilchen-Störungstheorie in der GW-Näherung als Korrekturmethode zu den DFT-Bandstrukturen bewährt. Ziel dieses Projekts war es, ein numerisch effizientes und genaues Verfahren zur Berechnung von band offsets im Rahmen der GW-Theorie zu entwickeln. Die GW-Theorie ist in der Literatur vereinzelt auf die Berechnung von band offsets angewendet worden, allerdings nur in dem naheliegenden Ansatz, absolute GW-Korrekturen der Volumenmaterialien auf die mittels DFT berechneten Werte aufzuschlagen. Leider hängt der absolute Wert von GW-Quasiteilchenkorrekturen stark von den Details der GW-Rechnung ab, obwohl sich diese Unterschiede bei der Korrektur von relativen Bandabständen innerhalb einer Rechnung (wie z.B. Bandlücken) weitgehend herausheben. Die Problematik des absoluten alignments der GW-Selbstenergie wurde von Shaltaf et al. für die Beschreibung der Energieabhängigkeit untersucht (Plasmon-Pol-Modell gegen explizite Frequenzintegration), ohne jedoch die fundamentale Frage zu stellen, ob es weitere, möglicherweise unbekannte Details gibt, die das alignment beeinflussen. Die Idee unserer Arbeit bestand darin, eine Methode zu entwickeln, die nicht explizit vom absoluten alignment der GW-Korrekturen abhängt. Dazu haben wir die Referenzlevel-Methode aufgegriffen, die das alignment-Problem von für delokalisierte Bandkantenzustände in zwei verschiedenen Materialien löst, indem für jedes Material der Bandkantenzustand auf einen stark lokalisierten Zustand referenziert wird, und die Bestimmung des Referenz-Offsets in unmittelbarer Nähe der Grenzfläche erfolgt. Wir konnten in unserer Arbeit zeigen, dass dieser Ansatz erfolgreich ist, wenn man ihn direkt auf Quasiteilchen-Korrekturen verallgemeinert. Als konkretes Fallbeispiel wurde die (001) Grenzfläche zwischen kubischem AlN/GaN gewählt. Dabei zeigte sich, dass die GW-Korrekturen für diese Materialkombination 20% des DFT-LDA-Werts entsprechen. Seit Antragstellung hat sich die Anwendbarkeit von neuen Hybridfunktionalen, die das Bandlückenproblem in erheblich geringerem Maße zeigen als herkömmliche lokale/semilokale Funktionale, rapide entwickelt. Hybridfunktionale stellen daher einen alternativen Ansatz dar, die Bandlückenproblematik und die damit verbundene Unsicherheit auch bei band offsets zu überwinden. Ein Vergleich mit zuverlässigen GW-Rechnungen stellt einen empfindlichen Test für die Vorhersagekraft bei verschiedenen Materialien dar. Die Einbeziehung von GW-Korrekturen bei der Berechnung von band offsets an technologisch relevanten Grenzflächen bietet die Möglichkeit, verlässliche band offsets für Fälle zu berechnen, in denen es keine ausreichende oder eine widersprüchliche experimentelle Datenlage gibt.
