Interaction of propene, styrene, and phenyl-1-propene with oxygen-sputtered gold surfaces
Final Report Abstract
Gold hat sich auf Labormaßstab als vielversprechende Basis für Katalysatoren erwiesen, die Umwelt und Resourcen schonende Verfahren für die Oxidafion verschiedener Kohlenwasserstoffe ermöglichen. Oxidierte Kohlenwasserstoffe finden breite Anwendung in der chemischen Industrie, zum Beispiel als Grundlage bei der Herstellung einer Vielzahl von Kunststoffen. Um die Mechanismen der Oxidation von Styrol an Goldobertlächen genauer zu studieren, wurden im Vakuum saubere Goldeinkristalloberflächen präpariert, darauf mittels Ozon atomarer Sauerstoff gebracht und dann Styrol auf der Oberfläche aufkondensiert. Die beim anschließenden Aufheizen der Oberfläche entstehenden und desorbierenden Reaktionsprodukte wie Wasser, Kohlendioxid, Styrolepoxid und Benzoesäure wurden mit dem Massenspektrometer analysiert. In Erweiterung der bisher dazu in der Arbeitsgruppe von Prof. Cynthia M. Friend an der Harvard University durchgeführten Experimente zielte das vorliegende zeitlich eng begrenzte Projekt darauf, den Einfluss der durch typische Oberflächendefekte, wie zum Beispiel atomare Stufen, bestimmten Rauheit der Goldoberfläche auf Spektrum und Menge der Reaktionsprodukte zu ermitteln. In Zusammenarbeit mit Prof. Friends Gruppe wurden dazu in Harvard Experimente durchgeführt, bei denen die Rauheit der Oberfläche mittels Beschuss durch Argon- und Sauerstoffionen variiert wurde. Die Experimente zeigen, dass die Rauheit der Oberfläche einen vergleichsweise geringen Einfluss auf die Art der Oxidationsprodukte und deren Ausbeuten hat. Die Art der Bindung des Sauerstoffs an die Goldoberfläche bestimmt ganz wesentlich, welche Reaktionskanäle bei der Oxidation von Styrol bevorzugt sind. Durch Beschuss mit Sauerstoffionen bildet sich atomarer Sauerstoff auf der Oberfläche, der offenbar auf andere Art an die Oberfläche gebunden ist als der durch Ozon erzeugte. Die Resultate legen Folgeuntersuchungen nahe, bei denen auf atomarer Skala geklärt werden sollte, in welchen Konfigurationen der durch Ozon oder durch lonenbeschuss erzeugte atomare Sauerstoff an der Goldoberfläche gebunden ist.
Publications
- Interaction of styrene with oxygen-covered Au(111): effects of surface roughness and subsurface oxygen
V. Zielasek, X. Liu, B. Xu, M. Bäumer, C M . Friend
