Kinetik der Ammoniak-Verbrennung: Optimierung und Validierung von Reaktionsmechanismen auf Grundlage von Multispezies-Messungen und globalen kinetischen Parametern

• Antragsteller: Dr. Mustapha Fikri; Professor Dr. Gernot Friedrichs
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 546036961

Die direkte Verbrennung von Ammoniak wird als vielversprechende erneuerbare und kohlenstofffreie Energiequelle der Zukunft mit hoher Energiedichte und geringen Kosten für Transport und Lagerung diskutiert. Zu den damit verbundenen Herausforderungen zählen eine potenziell hohe Emission von Stickoxiden (NOx) und eine geringe Entflammbarkeit, wobei letztere in technischen Anwendungen durch Additive wie Wasserstoff und Kohlenwasserstoffe überwunden wird. Voraussetzung für die Entwicklung fortschrittlicher Verbrennungskonzepte für Ammoniak ist ein grundlegendes Verständnis der zugrunde liegenden detaillierten Chemie. Die bisher verfügbaren Reaktionsmechanismen sind jedoch noch nicht in der Lage, die Ammoniak-Verbrennung über einen weiten Bereich von Versuchsbedingungen (Temperatur, Druck, Zusammensetzung des Brennstoffgemischs und Äquivalenzverhältnis) zuverlässig zu beschreiben. Sie versagen oft sogarschon bei der genauen Vorhersage globaler Verbrennungsparameter wie der Zündverzugszeit und der NOx-Gesamtemission – ganz zu schweigen von der quantitativen Modellierung von Konzentrationsprofilen der verschiedenen Verbrennungszwischenprodukte. In diesem Zusammenhang zielt dieses Projekt darauf ab, einen wesentlichen Beitrag zur Entwicklung zuverlässiger Reaktionsmechanismen zur Beschreibung der Ammoniak-Verbrennung zu leisten, indem die Datenbasis durch kontrollierte Validierungsexperimente erheblich erweitert und spezifische Forschungslücken in der Verbrennungschemie geschlossen werden. Durch Kombination der Expertisen der beiden am Projekt beteiligten Stoßwellenlabore in Duisburg und Kiel sollen komplementäre Messungen der Zündverzugszeiten, der NOx-Ausbeute und der Konzentrations-ZeitProfile von zahlreichen Verbrennungszwischenprodukte vorgenommen werden. Dabei liegt der Schwerpunkt auf dem empfindlichen Nachweis stickstoffhaltiger Zwischenprodukte (NH3, NH2, NH, HNO, HCN, NCN, CN), die sowohl während der Oxidation von reinem Ammoniak als auch für die Dual-Fuel-Zündung mit verschiedenen Additiven (einschließlich Alkane, Wasserstoff, Diethylether und Ozon) durchgeführt werden sollen. Darüber hinaus wird ein Fokus auf der Bildung von Alkylaminen liegen, die als wichtige C/N-Kreuzintermediate in Alkan/Ammoniak-Flammen postuliert wurden. Dabei kommt ein breites Spektrum an experimentellen Methoden zu Einsatz, darunter Nieder- und Hochdruck-Stoßwellenexperimente, schnelle Probenentnahme von Reaktionsprodukten hinter den Stoßwellen, zeitaufgelöste in-situ Laserabsorption durch UV/Vis- und Mid-IR-Frequenzmodulationsspektroskopie sowie CO-Thermometrie. Die Kombination aller Messungen bildet die Grundlage für die Analyse, Optimierung /Validierung des Ammoniak-Verbrennungsmechanismus. Das Projekt profitiert zusätzlich von der Unterstützung eines Mercator-Stipendiatens, der mit Methoden der Quantenchemie und statistischen Theorie auf hohem theoretischen Niveau Geschwindigkeitskonstanten unbekannter und wichtiger Reaktionsschritte behandeln/vorhersagen kann.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen