Herstellung katalytisch aktiver nanoporöser Dünnschichten (MANTIS)

• Antragsteller: Baptiste Jean Germain Gault, Ph.D.; Professor Jochen M. Schneider, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 545341124

Ziel des Projekts ist die Erzeugung katalytisch aktiver, nanoporöser Oberflächen zur Herstellung von Wasserstoff mittels der Wasserstoffgas-Entwicklungsreaktion (hydrogen evolution reaction, HER). Die Etablierung von Wasserstoff als nachhaltiger Energiequelle erfordert die Entwicklung preisgünstiger und effizienter Katalysatoren. Als Ersatz für die katalytisch aktiven, aber hochpreisigen Elemente Platin (Pt) und Iridium (Ir) kommt nach neuesten Untersuchungen Ruthenium (Ru) in Betracht. Aktuelle Arbeiten zeigen ferner, dass durch das Legieren von Ru mit Nickel (Ni) die katalytische Aktivität deutlich gesteigert werden kann. Hierbei üben mindestens drei Faktoren entscheidenden Einfluss aus (i) das Verhältnis von Oberfläche zu Volumen, (ii) der Legierungsanteil und (iii) die lokale chemische Zusammensetzung an mikrostrukturellen Defekten. Die lokale chemische Zusammensetzung der Dünnschichten wird eingestellt, um die katalytische Leistungsfähigkeit zu optimieren. Hierbei werden Ru-Ni-Dünnschichten systematisch hinsichtlich ihrer lokalen chemischen Zusammensetzung und ihrer Kristallstruktur, einschließlich der Defektstrukturen wie z. B. Korngrenzen, in einem Multiskalen-Ansatz untersucht. Grundlage dieser Arbeiten ist die Hypothese, dass die katalytische Aktivität von Ru-Dünnschichten durch die Erzeugung von Nanoporosität und Erhöhung der katalytischen Oberflächenaktivität durch chemische Anreicherung an mikrostrukturellen Defekten gesteigert werden kann. Zur Dünnschichtsynthese kommt die Physikalische Gasphasenkondensation (physical vapor deposition, PVD) zum Einsatz, die die Abscheidung ansonsten kinetisch gehemmter metastabiler Phasen erlaubt, die mittels gleichgewichtsnaher Herstellungsrouten nicht darstellbar sind. Durch systematische Einstellung des Legierungsanteils in Ni-legierten Ru-Dünnschichten und anschließende Charakterisierungen sollen Zusammenhänge zwischen der Mikrostrukturevolution, dem Einfluss lokaler chemischer Zusammensetzungsunterschiede an mikrostrukturellen Defekten und der elektrokatalytischen Aktivität aufgeklärt werden. Die so erarbeiteten Korrelationen werden mittels atomistischer und thermodynamischer Berechnungen validiert. Die hier dargestellte Strategie erlaubt die Erarbeitung eines tiefgreifenden Verständnisses des Einflusses der globalen und lokalen Dünnschichtzusammensetzung auf die Herstellung und Aktivität nanoporöser Oberflächen, um das Design von katalytisch aktiven Dünnschichten zu ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen