Entwicklung effizienter Methoden zur Beschreibung dynamischer Elektronenkorrelationseffekte in stark korrelierten molekularen Systemen

• Antragsteller: Professor Dr. Michael Roemelt
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 544887640

Dieses Projekt zielt auf die Entwicklung von Multireferenz-Elekronenstrukturmethoden ab, welche molekulare Systeme mit vielen stark korrelierten Elektronen akkurat und verlässlich beschreiben können. Im ersten Teil des Projekts wird eine partiell unkontrahierte Variante der vielfach verwendeten N-Electron Valence State Perturbation Theory entwickelt und implementiert werden. Durch die Verwendung des Heatbath-CI Ansatzes, welcher im Kontext von Selected CI Methoden sehr erfolgreich angewendet wird, werden die Rechenkosten der Methode signifikant gesenkt und durch eine effizient Implementierung wird eine gute Skalierbarkeit mit steigender Anzahl benuzter Computer-Cores sichergestellt. Der zweite Teil des Projekts beinhaltet die Entwicklung und Implementierung des kürzlich in diesem Kontext eingeführten "adiabatic connection" Ansatzes zur Beschreibung von dynamischer Elektronenkorrelation für Selected CI Referenzwellenfunktionen. Im Anschluss an die erfolgreiche Implementierung dieses Ansatzes wird die Methode um die Möglichkeit, Kerngradienten zu berechnen, erweitert werden. Die vorgenannten Entwicklungen werden in open-source Programmen resultieren, die die Untersuchung von molekularen Systemen mit vielen stark korrelierten Elektronen auf einer korrekten physikalischen Basis erlauben. Erste Test-Untersuchungen an chemisch relevanten Verbindungen werden die Fähigkeiten und Limitierungen der Methoden klar aufzeigen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen