Kohlenstoffhaltige Aerosole aus Verbrennungsprozessen: Untersuchung des Klimaeinflusses und des Umweltverhaltens von polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen mit Hilfe eines globalen Aerosol-Chemie-Transport-Modells
Final Report Abstract
Mit dem Ziel eine Parameterisierung der Gas-Partikel-Verteilung von polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH) für die Modellierung vorzuschlagen, wurden in der wissenschaftlichen Literatur publizierte Feld- und Labormessdaten kritisch gesichtet und existierende Parameterisierungen mit Messdaten und unter Nutzung eines Multikompartiment-Boxmodells validiert. Diesbezüglich als am meisten versprechenden wurde die Kombination von Absorption in organischem Partikelmaterial und Adsorption an Russpartikeln identifiziert und eine entsprechende Parameterisierung formuliert. Mit numerischen Experimenten mit einem komplexen Modell wurde sie gegen eine konventionelle Parameterisierung der Gas-Partikel-Verteilung, die nur Adsorption berücksichtigt (nämlich nach Junge-Pankow), getestet. Außerdem wurden verschiedene Annahmen bezüglich des atmosphärischen Abbaus von 3 PAHs, Anthracen, Fluoranthen und Benz[a]pyren, in diesen Modellexperimenten getestet. Das dabei verwendete Modell ist ein Aerosol-Chemie-Transport-Moden, das auf einem Zirkulationsmodell der Atmosphäre mit einem implementierten dynamischen Aerosolmodell (ECHAM5-HAM) basiert und an zweidimensionale Bodenkompartimente gekoppelt ist (Multikompartiment-Chemie-Transport-Modell MPI-MCTM). Es wurden separate, jeweils globale Modellexperimente zum Studium von einerseits regionalen (Europa und Russland) und andererseits globalen Emissionen durchgeführt. Die Ergebnisse wurden mit Beobachtungsdaten aus Luftmessnetzen und Feldmesskampagnen verglichen. Für Zwecke der Modellierung wurden erstmals globale Emissionsinventare von 6 PAHs auf der Basis von Emissionsfaktoren bei zahlreichen Verbrennungstechnologien kompiliert. Die Modellstudie lässt den Schluss zu, dass der atmosphärisch-chemische Abbau von PAH in der Partikelphase unter atmosphärischen Bedingungen langsamer sein muss als in der Gasphase. Die Konzentration der mittelflüchtigen PAHs Anthracen und Fluoranthen in bodennaher Reinluft in mittleren und hohen nördlichen Breiten ist im Einklang mit den Erwartungen, wenn Absorption zu organischem Partikelmaterial in Kombination mit Adsorption an Russ als die die Gas-Partikel-Verteilung bestimmenden Prozesse angenommen werden, nicht aber, wenn Adsorption allein als bestimmend betrachtet wird (Parameterisierung der Gas-Partikel-Verteilung nach Junge-Pankow). Das Ferntransportpotenzial wurde untersucht und für Emissionen aus Europa und Russland mithilfe neuartiger Indikatoren quantifiziert. Es wird gefunden, dass PAHs überwiegend regionalem Transport unterliegen (globalem in Ost-West-Richtung), sehr wohl aber die Arktis erreichen.
Publications
- (2004): Adsorptive and absorptive contributions to the gas particle partitioning of polycyclic aromatic hydrocarbons - State of knowledge and recommended parameterisation for modelling. European Aerosol Conference, Budapest/H, 6.-10.9.04 (J. Aerosol Sci. 35 (2004) S733-S734)
Lohmann R., Lammel G.
- (2004): Adsorptive and absorptive contributions to the gas particle partitioning of polycyclic aromatic hydrocarbons: State of knowledge and recommended parameterisation for modelling. Environ. Sci. Technol. 38, 3793-3803
Lohmann R., Lammel G.
- (2006): Global distribution and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). 16th SET AC Europa Annual Meeting, den Haag/NL, 7.-11.5.2006
Sehili A.M., Lammel G., Semeena V.S., Feichter J., Lohmann R.
- (2006): Global distribution and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons. German Chemical Society (GDCh), Environmental Chemistry & Ecotoxicology Division Annual Meeting, Halle/D 4.- 6.10.2006
Sehili A.M., Lammel G., Semeena V.S., Lohmann R.
- (2006): Global distribution and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons. Joint IGAC/CACGP/WMO Symposium, Cape Town/RSA, 17.-22.9.2006
Sehili A.M., Lammel G., Semeena V.S., Lohmann R.
- (2007): Gas-particle partitioning of polycyclic aromatic hydrocarbons - a global modelling study. 17th International Conference on Nucleation & Atmospheric Aerosols, Galway/IRL, 13.-17.8.2007
Lammel G., Sehili A.M., Bond T.C.
- (2007): Global distribution and fate of polycyclic aromatic hydrocarbons. 17th SETAC Europa Annual Meeting, Porto/P, 20.-24.5.2007
Sehili A.M., Lammel G.
- (2007): Multicompartmental fate of persistent substances: Comparison of predictions from multi-media box models and a multicompartment chemistry-atmospheric transport model. Environ. Sci. Poll. Res. 14, 153-165
Lammel G., Klöpffer W., Semeena V.S., Schmidt E., Leip A.
