Calculation of the electronic energy eigenvalues and eigenstates and Coulomb and dipole matrix elements for realistically modelled quantum dots
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel des Teilprojektes war es, eine effiziente, handhabbare und physikalisch zuverlässige Methode zur Berechnung der elektronischen Eigenschaften von Halbleiter-Quantenpunkten zu entwickeln und speziell auf eingebettete Nitrid-basierte Quantenpunkte anzuwenden. Dazu wurden zwei verschiedene empirische Tight-Binding-Modelle (ETBM) entwickelt, einmal ausgehend von der Vorstellung von an den einzelnen Atomen lokalisierten Löwdin-orthogonalisierten Slater-Orbitalen, zum anderen von der Vorstellung von in den einzelnen Gitter-Einheitszellen lokalisierten Wannier-Zuständen. Es konnte gezeigt werden, dass eine minimale sp3-Basis ausreichend ist, um die wesentlichen Eigenschaften der Bandstruktur reproduzieren zu können. Insbesondere wurde ein minimales ETBM für alle Nitrid-Volumenkristalle (GaN, AlN und InN) entwickelt unter Benutzung von Daten aus Ab-Initio-Berechnungen von Rinke, Scheffler et al. Verspannungseffekte sowie der Einfluss von intrinsischen Polarisationsfeldern und der Spin-Bahn-Kopplung etc. konnten durch entsprechende Modifikation der TB- Diagonal-Matrixelemente berücksichtigt werden. Damit wurden die Eigenzustände und Energie-Eigenwerte für Quantenpunkte berechnet; darüber hinaus wurden Coulomb- und Dipol-Matrixelemente zwischen diesen Zuständen bestimmt. Für den Quantenpunkt mit diskretem Spektrum ergibt sich somit ein Vielteilchen-Hamilton-Operator mit Kopplung an ein externes (optisches) elektromagnetisches Feld. Trunkiert man den Hilbertraum durch Beschränkung auf wenige Elektron- und Loch-Zustände im Rahmen der „Configuration Interaction“-Methode, lässt sich der Vielteilchen-Hamilton-Operator mittels exakter Diagonalisierung bearbeiten. Damit konnten optische Absorptions- und Emissionsspektren unter Berücksichtigung von Coulomb-Korrelationen und somit Multiexzitoneffekten berechnet werden. Unsere Daten dienten andererseits auch als Input für Nichtgleichgewichts-Vielteilchen-Behandlungen der optischen Eigenschaften in der AG Jahnke und dem entsprechenden Teilprojekt III-3. Ferner entstand eine – inzwischen viel beachtete und zitierte – Arbeit in Kooperation mit der AG Neugebauer, in der die Ergebnisse aus unseren verschiedenen möglichen atomistischen Behandlungen von Nitrid-Quantenpunkten mit denen aus einem Zugang basierend auf einer Kontinuums-Theorie verglichen wurden. Die Ziele wurden in vollem Umfang erreicht. Es stellte sich allerdings heraus, dass es nicht notwendig war, aus Ab-Initio-Rechnungen zunächst (maximal lokalisierte) Wannier-Funktionen zu bestimmen und dann die TB-Parameter als Matrixelemente zwischen diesen Wannier-Funktionen. Die explizite Kenntnis der Wannier-Funktionen erwies sich nämlich als nicht notwendig, die Bestimmung der TB-Parameter durch Anpassung an bekannte Bandstruktur-Daten (der Volumen-Materialien entweder aus Ab-Initio-Rechnungen oder aus experimentellen Ergebnissen) war vielmehr ausreichend zum Aufstellen eines ETBM für die Nanostrukturen.
