Particle synthesis in pulsed plasmas
Final Report Abstract
Im Rahmen dieses Forschungsvohabens wurde die Partikelsynthese in gepulsten Plasmen untersucht. Dazu wurde ein gepulster Plasmareaktor konzipiert, aufgebaut und in Betrieb genommen. Zur Charakterisierung der in einem gepulsten Plasma möglichen Zustände wurden außerdem verschiedene Messtechniken entwickelt und eingerichtet. Gepulste Plasmen zeichnen sich durch hohe Ladungsdichten und hohe Temperaturgradienten aus. Ziel des Vorhabens war es daher zu untersuchen, ob das Verfahren die Möglichkeit bietet, durch rasche Unterdrückung der Brownschen Bewegung besonders feine Partikeln zu erzeugen und ob darüber hinaus möglicherweise die Chance besteht, durch elektrostatische Aufladung der Partikeln Partikel-Partikel-Wechselwirkungen als zusätzlichen Parameter zur Steuerung der Partikelbildungskinetik einzusetzen. Dazu wurden sowohl die Plasma- und Entladungszustände als auch die Partikeleigenschaften in Abhängigkeit der Prozessvariablen systematisch untersucht. Es zeigte sich, dass der Einfluss der Prozessvariablen auf die Eigenschaften des Plasmas sehr groß ist, während die Eigenschaften der Partikeln auch bei stark geänderten Entladungszuständen allenfalls moderat variieren. Im gepulsten Plasma konnten überraschender Weise keine auffällig kleinen Partikeln erzeugt werden. Da der Wärmeübergang hauptsächlich durch Wärmestrahlung bestimmt wird, nehmen die Temperaturgradienten in der Plasmaquench schnell ab; außerdem sind die Temperaturprofile im für Partikelentstehung und Wachstum relevanten Bereich weitgehend gleich. Für diese Beobachtungen ist möglicherweise auch der nach dem Erlöschen des Plasmas schnell stattfindende Abbau freier Ladungen verantwortlich. Um den Ladungsabbau und den Entstehungsprozess der Partikeln besser verstehen zu können, wurde ein Simulationsmodell entwickelt und in Parsival, einem kommerziellen Solver zum Lösen von Integro-Differentialgleichungssystemen implementiert. Nach umfangreichen Anfangsvalidierungen des Codes wurden zunächst die Mechanismen Keimbildung und Wachstum und der Einfluss der Partikelstruktur auf die Agglomerationskinetik untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass die frei zugängliche Oberfläche der Partikeln und die Oberflächenenergie Partikelentstehung und Wachstum erheblich beeinflussen und dass die Berücksichtigung der Entwicklung der fraktalen Dimension in vielen Fällen starke Auswirkungen auf die Agglomerationskinetik hat und daher von Bedeutung ist. Die gewonnenen Ergebnisse wurden im Rahmen mehrerer Publikationen veröffentlicht. Untersuchungen des Ladungsabbaus zeigen, dass die freien Ladungen bereits vor dem Entstehen der ersten Partikeln durch Rekombination rasch abgebaut werden. Ein weiteres wichtiges Ergebnis ist die Erkenntnis, dass nur ein sehr geringer Anteil der nanofeinen Partikeln elektostatisch aufgeladen wird, so dass Partikel-Partikel-Wechselwirkungen in diesem Größenbereich nicht zur Steuerung der Kollisionskinetik und der Wachstumskinetik eingesetzt werden können. Kurzzeitige Aufladungen dieser Partikeln führen jedoch zu einem verstärkten Ladungsabbau durch Rekombination an der Partikeloberfläche. Erst ab einer Größe von etwa 30 nm lassen sich Partikeln in signifikantem Umfang aufladen, woraus sich möglicherweise ein Potenzial zur Steuerung der Aggregatstruktur ergibt.
Publications
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(See online at https://doi.org/10.1080/10519990701702628)
