Quantifizierung der nuklearen Quanteneffekte in Metallhydriden zur Wasserstoffspeicherung

• Antragsteller: Dr. Kai Sellschopp
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 506703280

Im Zuge der Energiewende hin zu einem nachhaltigen Wirtschaftskreislauf wird Wasserstoff (H2) aufgrund seiner hohen massenbezogenen Energiedichte, seiner Verfügbarkeit und der Einsatzmöglichkeiten in der chemischen Industrie eine entscheidende Rolle spielen. Eine vielversprechende Möglichkeit zur sicheren und verlustarmen Speicherung bieten Metallhydride (MHs), da diese eine hohe volumenbezogene Speicherdichte aufweisen. Optimierungspotenzial bieten die MHs bei der Thermodynamik und der Kinetik der Umwandlung, welche jeweils die Einsatztemperatur und die Geschwindigkeit der Be- bzw. Entladung bestimmen. Theoretische Arbeiten können dabei durch Vorhersagen geeignete Materialien identifizieren und durch Modellierung der Umwandlung tiefere Einblicke in die Prozesse auf atomarer Ebene gewähren. Bisherige Simulationen vernachlässigen allerdings, dass das Proton im Wasserstoff signifikante nukleare Quanteneffekte (NQE), wie z.B. Delokalisierung und Tunneleffekt, aufweisen kann, welche direkten Einfluss auf die thermodynamische Stabilität und die Kinetik der MHs hätten.Ziel dieses Projektes ist es daher, erstmalig den Einfluss von NQE auf die Genauigkeit von theoretischen Modellen der MHs ausführlich zu untersuchen und zu quantifizieren. Dazu werden aufwändige Pfadintegral- und Ringpolymer-Molekulardynamik Rechnungen auf der Basis von ab-initio und maschinell erlernten (ML) Kraftfeldern durchgeführt. Untersucht wird zunächst das gut bekannte Magnesiumhydrid (MgH2), wodurch die im Projekt verwendeten Methoden getestet und angepasst werden können. Im weiteren Projektverlauf sollen dann legierte Magnesiumhydride und weitere technologisch relevante interstitielle MHs simuliert werden. Um den Rechenaufwand zu vermindern und den Übergang zu neuen Materialsystemen zu erleichtern, werden schrittweise Prozesse automatisiert und ML Kraftfelder trainiert. Es ist zu erwarten, dass eine erstmalige Quantifizierung der NQE in MHs nicht nur die Genauigkeit der theoretischen Vorhersagen erhöht, sondern auch tiefere Einblicke in die relevanten Prozesse auf der atomaren Skala liefert. Darüber hinaus können zukünftige Arbeiten eine fundierte Entscheidung zur Berücksichtigung oder Vernachlässigung von NQE fällen. Multi-Skalen-Simulationen und ML-Modelle können außerdem auf dieser Basis ihre Genauigkeit erhöhen.Das Projekt wird am Institut für Wasserstofftechnologie des Helmholtz-Zentrum Hereon in Geesthacht durchgeführt, wo es eine weltweit einzigartige Bündelung von experimentell und theoretisch arbeitenden Gruppen zum Thema Wasserstoffspeicherung in MHs gibt. Außerdem wird im Rahmen des Projekts mit Modellierungsgruppen am Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) und am Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) kooperiert, welche zusätzliche Expertise auf den Gebieten der Simulation von NQE und interstitiellen MHs auf verschiedenen Skalen beitragen. In diesem Rahmen ist auch ein kürzerer Auslandsaufenthalt am LLNL geplant.

• DFG-Verfahren: WBP Stelle