Moderierende Effekte von Alkoholen auf die Grenzflächenspannung in mehrphasigen Systemen bestehend aus Kohlenstoffdioxid und organischen Lösungsmitteln

• Antragsteller: Dr.-Ing. Thomas Manfred Koller
• Fachliche Zuordnung: Technische Thermodynamik
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 504217815

Mehrphasige Systeme bestehend aus mindestens zwei partiell mischbaren Phasen können sich in Gemischen aus Kohlenstoffdioxid (CO2) und organischen Lösungsmitteln bei hohen Drücken ausbilden und sind in vielen Bereichen der Verfahrenstechnik relevant. Für die Grenzflächenspannung (GFS) als zentrale Stoffeigenschaft zur Charakterisierung von Grenzflächen gibt es bislang wenige Daten für mehrphasige Systeme, was mit Herausforderungen an die experimentellen und theoretischen Methoden zu begründen ist. Im beantragten Projekt soll ein Beitrag zu einem grundlegenden Verständnis über die moderierenden Effekte von Alkoholen auf die GFS in mehrphasigen Systemen bestehend aus CO2 und organischen Lösungsmitteln geleistet werden. Dafür sollen verlässliche GFSen für zwei- oder dreiphasige Systeme nahe dem kritischen Punkt von CO2 bestimmt werden. Zur Entwicklung von Struktur-Eigenschafts-Beziehungen beinhalten die ausgewählten organischen Lösungsmittel, d.h. n-Alkane, n-Alkylbenzole und 1-n-Alkyl-3-methylimidazolium-basierte ionischen Flüssigkeiten Variationen in Größe, Struktur und Polarität, während sich mit der Kettenlänge der 1-Alkohole deren amphiphilen Eigenschaften steuern lassen. Zur genauen Messung von GFSen über einen weiten Wertebereich bis hin zu verschwindenden Werten muss die Oberflächenlichtstreuung, charakterisiert über ihr berührungsloses Messprinzip bei thermodynamischem Gleichgewicht, hinsichtlich der Anwendung für Drücke bis zu 20 MPa weiterentwickelt werden. Hierbei soll auch die Frage beantwortet werden, wie sich die GFSen beim Übergang vom Dampf-flüssig- zum Flüssig-flüssig-Gleichgewicht verhalten und diese mit den entsprechenden Werten des dreiphasigen Dampf-flüssig-flüssig-Gleichgewichts verknüpft sind. Für die zur Auswertung der Oberflächenlichtstreuung notwendigen Sättigungsdichten sollen im Falle der lösungsmittelreichen Phase Messungen mit einem Biegeschwinger durchgeführt werden. Die experimentellen Daten sollen auch zur Überprüfung der Leistungsfähigkeit von molekulardynamischen Simulationen für die Vorhersage der GFS von dichten zweiphasigen Fluiden dienen. Zudem soll Auskunft über die Fluidstruktur im Volumen und insbesondere an der Phasengrenze erhalten werden, um die Messergebnisse zu interpretieren. Damit soll aufgeklärt werden, inwiefern die moderierenden Effekte von 1-Alkoholen auf die GFS mit Änderungen der Eigenschaften der koexistierenden Bulkphasen und/oder mit solchen der Grenzflächen verknüpft sind. Weitere Kenntnis über die Grenzflächenzusammensetzung und das Phasenverhalten von ausgewählten Systemen soll durch Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie kombiniert mit einer Zustandsgleichung in der Arbeitsgruppe des kooperierenden Wissenschaftlers Prof. Groß erlangt werden. Auf Basis der experimentellen und theoretischen Befunde soll eine verallgemeinerte Vorhersagemethode für die GFS in Gemischen mit CO2, 1-Alkoholen und organischen Lösungsmitteln mit einer gemeinsamen Alkylkettenfunktionalität entwickelt werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen