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Projekt
Strukturelle Evolution eines Hochtemperatur-Sauerstoffentwicklungskatalysators unter transienten Arbeitsbedingungen
Fachliche Zuordnung
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Förderung
Förderung von 2022 bis 2023
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 493709258
Festoxid-Elektrolysezellen (SOECs) als effiziente Power-to-X (P2X)-Wandlungstechnologie zur chemischen Speicherung intermittierender erneuerbarer Energien leiden unter schlecht verstandenen Degradationsprozessen bei stationären und dynamischen Betriebsbedingungen. In der ersten Projektphase konnte eine qualitativ neue Beschreibung der Anoden/Elektrolyt-Grenzfläche gewonnen werden, die als einige Nanometer dicke Komplexion identifiziert wurde. Diese Erkenntnis bildet die Grundlage für die hier beantragten Vorhaben in der nächsten Förderperiode, in der wir vorschlagen, die aktive funktionale Anoden/Elektrolyt-Grenzfläche des SOEC unter dynamischen Betriebsbedingungen zu untersuchen. Wir werden uns auf LSM-basierte Elektrolysezellen konzentrieren, die elektrochemisch unter Standard- und dynamischen Reaktionsbedingungen charakterisiert werden sollen. Ziel dieses Projektes ist die Evaluierung der Oberfläche unter Reaktionsbedingungen, um die Rolle dieser Region im elektrochemischen Prozess klar herauszuarbeiten. Ex-situ-Analysen der Oberfläche und der Elektroden/Elektrolyt-Grenzfläche werden mittels Elektronenmikroskopie und Röngten-Photoelektronenspektroskopie (XPS) durchgeführt. Für die Untersuchung der Struktur und der Oxidationszustände der Kationen mit korrelativer Environmental-Rasterelektronenmikroskopie (ESEM) und operando-XPS werden spezielle Zellen präpariert. Die Zellen werden durch die Abscheidung von LSM (< 10 nm) auf einem YSZ-Elektrolyt hergestellt. Nur solch eine sehr dünne Elektrodenschicht wird es den Photoelektronen der Komplexion ermöglichen, die elektrochemisch aktive Domäne zu verlassen. Die Bildung und Stabilität der Komplexion in den dünnen Zellen werden unter konstanter und dynamischer Belastung untersucht. Die ortsidentische TEM-Bildgebung (ILI) wird die ex-situ-Analyse ergänzen und als strukturelle Basis für nachfolgende operando-Experimente dienen. Die experimentellen Untersuchungen werden durch DFT-Rechnungen ergänzt. Ausgehend von großen Komplexionsmodellen der YSZ/LSM-Grenzfläche, die durch Kraftfeld-basierte Sampling-Techniken erzeugt wurden, werden wir verschiedene Ensembles von kleinen Modellzellen generieren, wobei jedes Ensemble für einen dünnen Abschnitt innerhalb der Komplexion repräsentativ ist, der parallel zur YSZ/LSM-Grenzfläche liegt. Um die Eigenschaften der Komplexion als gemischt leitfähige (MIEC), katalytisch aktive Grenzflächenstruktur zu bestimmen, werden Aktivierungsbarrieren für die Sprungprozesse entlang der Oxidionen-Leitungswege mit NEB-DFT-Simulationen innerhalb der erzeugten DFT-Zellenensembles berechnet. Es werden die geeignetsten MIEC-Bereiche identifiziert , um Schicht-Modelle zu konstruieren, welche die mögliche Oberflächenkonfigurationen an der katalytisch aktiven Stelle darstellen.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
